Resumo: Neste trabalho investigamos, por meio de métodos ab initio de estrutura eletrônica e dinâmica molecular, o aparente comportamento piezoelétrico do dióxido de molibdênio(MoO2), analisando o material e o efeito de defeitos. Para tanto, simulamos estruturas do MoO2 monoclínico P21/C sem e com vacâncias de ambos elementos. Modelamos também defeitos de interfaces de grão. Analisamos as distribuições de carga, a densidade eletrônica e o dipolo elétrico das diferentes estruturas. Estimamos que o valor do coeficiente piezoelétrico gerado pela presença de vacâncias de Mo na estrutura é 1,7x10-3 pC/N, o qual é 400 vezes menor que o observado por Apto e colaboradores. Esse é um forte indício que o efeito piezoelétrico observado não é intrínseco, mas causado pela formação de um eletreto. Cálculos da densidade local de estados (LDOS) indicam que buracos podem ser formados tanto na superfície quanto nos oxigênios próximos a vacâncias de Mo. Simulações com dinâmica molecular ab initio demonstraram que oxigênios próximos a duas vacâncias podem se ligar a átomos de Mo. Algumas propriedades mecânicas do MoO2 também foram investigadas e comparadas com resultados da literatura para reforçar a precisão dos parâmetros utilizados em nossas simulações Ver menos

Abstract: In this work we investigated, through ab initio methods and molecular dynamics simulations, the role of defects in the piezoelectric-like behavior of molybdenum dioxide (MoO2) thin layers. We have simulated MoO2 monoclinic P21/C with and without vacancies of both composing elements. We have also considered grain boundary defects and surface states. We analyzed the charge distribution, electronic density, and the electric dipole from those different structures. Our estimation for the piezoelectric constant induced by Mo vacancies is 1.7 × 10-3 pC/N, which is 300 times less than observed by Apto et al. for thin layers. This is a strong indication that the piezoelectric effect is not intrinsic but rather caused by the formation of an electret. Local density of states calculation indicates that ’holes’ can be formed both at the surface and at oxygen atoms near Mo vacancy sites. Molecular dynamics simulations showed that oxygen atoms near molybdenum two vacancies can bond with molybdenum atoms during the annealing process. Mechanical properties of MoO2 were estimated and compared to literature results Ver menos