Resumo: Os sensores multidimensionais são plataformas desenvolvidas para análises de múltiplos analitos. Esses sensores são inspirados nos sistemas gustativos e olfativos humanos para a detecção, identificação e discriminação de misturas complexas, respondendo a uma composição global (seletividade global) em vez de uma composição química específica. O funcionamento desses sistemas é baseado em respostas com alta variância (sensibilidade cruzada), o que nos permite classificar amostras estruturalmente e/ou quimicamente semelhantes entre si. No entanto, para se obter essas características, muitas vezes há a necessidade de etapas de síntese e/ou fabricação de várias sondas e medições sucessivas para cada uma dessas unidades prejudicam a miniaturização, escalabilidade, custo, consumo de amostras, simplicidade operacional, precisão e tempo de análise do dispositivo. Neste projeto, descrevemos um sensor eletroquímico microfluídico multidimensional que permite a discriminação de íons metálicos a partir de uma única medida e eletrodo comercial pronto para uso. Os métodos também permitiram a quantificação simultânea da concentração individual desses íons em misturas através de ensaios impedimétricos universais, sem o uso de receptores específicos ou técnicas de separação. O eletrodo de detecção consiste em capilares de aço inoxidável que definiram o circuito microfluídico e agiram como capacitores de dupla camada elétrica. Os dispositivos foram fabricados por uma técnica rápida e sem uso de sala limpa. Os eletrodos garantiram respostas diferenciais devido às interações heterogêneas com amostras e à natureza diversificada das respostas de capacitância (alta variância). Além disso, abordamos uma estratégia eficaz para melhorar ainda mais a capacidade de reconhecimento do sensor através da adsorção diferencial em sondas de bulk. Um exemplo é o caso dos nanotubos de carbono de paredes múltiplas oxidados, que forneceram adsorções eletrostáticas diferenciais de íons, aumentando, assim, a variância das respostas de capacitância conforme comprovado por PCA. A abordagem foi aplicada com sucesso na identificação de amostras de água mineral, lago e petróleo de acordo com a presença de íons metálicos. Usando métodos de machine learning supervisionados, ademais, o sensor garantiu a classificação e multideterminação reprodutível, sensível e precisa de dezenas de amostras de água do lago e petróleo enriquecidas com vários metais de acordo com os limites da Organização Mundial da Saúde (OMS) ou concentrações típicas desses íons. Esta abordagem, permitiu o desenvolvimento de uma plataforma sample-to-answer a partir do uso de um celular capaz de controlar um potenciostato portátil e realizar o tratamento de dados, nos fornecendo a concentração ou classificação da amostra em sua tela após poucos minutos Ver menos

Abstract: Multidimensional sensors are platforms developed for the analysis of multiple analytes. These sensors are inspired on human gustatory and olfactory systems for the detection, identification, and discrimination of complex mixtures, responding to a global composition rather than a specific chemical composition (global selectivity). These systems are based on high-variance responses (cross-sensitivity) that make it possible to classify samples with structure and/or chemical composition similar to each other. However, to obtain these characteristics, there is often a need for synthesis and/or manufacturing steps of several probes, and successive measurements for each of these units impair miniaturization, scalability, cost, sample consumption, operational simplicity, precision and time. device analysis. In this project, we describe a multidimensional microfluidic electrochemical sensor that allows the discrimination of metal ions from a single measurement and commercial probe. The method also provided the simultaneous quantification of the individual concentration of these ions in mixtures through universal impedimetric assays, without using specific receptors or separation techniques. The detection probe consists of stainless-steel capillaries, which defined the microfluidic circuit and acted as electrical double layer capacitors. The devices were prototyped using a green, fast, and cleanroom-free technique. The probes ensured differential responses due to their heterogeneous interactions with samples and the diversified nature of the capacitance responses (high variance). In addition, we address an effective strategy to further improve sensor recognition capability through differential adsorption on bulk probes. One example are the oxidized multi-walled carbon nanotubes, which provided differential electrostatic adsorptions of ions, thus increasing the variance of capacitance responses as evidenced by PCA. The approach has been successfully applied to identify mineral water, lake, and petroleum samples according to the presence of metal ions. Using supervised machine learning methods, the sensor further ensured reproducible, sensitive, and accurate classification and multi-determination of dozens of lake water and oil samples enriched with various metals according to limits established by the World Health Organization (WHO) or typical concentrations . This approach allowed the development of a sample-to-answer platform using a mobile phone capable of controlling a portable potentiostat and performing data processing and displaying the concentration or classification of the sample upon a few minutes Ver menos