Atomistic simulations of hexagonal ice and alternative cement matrices [recurso eletrônico] = Simulações atomísticas de gelo hexagonal e matrizes de cimentos alternativos
Jéssica Santos Rego
TESE
Inglês
T/UNICAMP R265a
[Simulações atomísticas de gelo hexagonal e matrizes de cimentos alternativos]
Campinas, SP : [s.n.], 2022.
1 recurso online (124 p.) : il., digital, arquivo PDF.
Orientador: Maurice de Koning
Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin
Resumo: As simulações atomísticas são ferramentas úteis e indispensáveis para explorar e compreender diversos materiais e suas propriedades físicas e químicas. Nesta tese focamos em explorar um dos métodos ab-initio mais utilizados na literatura: o Método da Teoria do Funcional da Densidade (DFT)....
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Resumo: As simulações atomísticas são ferramentas úteis e indispensáveis para explorar e compreender diversos materiais e suas propriedades físicas e químicas. Nesta tese focamos em explorar um dos métodos ab-initio mais utilizados na literatura: o Método da Teoria do Funcional da Densidade (DFT). Nosso trabalho olhou para o método DFT de duas maneiras distintas: a primeira parte foi voltada para o método do ponto de vista do desempenho dos funcionais de troca e correlação (XC) na previsão das propriedades elásticas da fase cristalina do gelo hexagonal Ih. Especificamente, comparamos os resultados para um conjunto de nove funcionais (XC), incluindo aproximações padrão de gradiente generalizado (GGAs), o funcional metaGGA SCAN, e um número de versões corrigidas por dispersão baseadas nos esquemas van der Waals (vdW) e VV10. Nossos resultados mostraram que todos os funcionais testados preveem uma resposta excessivamente rígida as distorções aplicadas quando comparados aos valores experimentais. Também foi observado que esses desvios se correlacionam a uma boa predição de parâmetros estruturais do sistema e que a inclusão de correções dispersivas do tipo vdW melhorou a predição dos parâmetros estruturais e suavizou a resposta elástica em comparação com os seus pares sem correção. Na segunda parte, concentramo-nos numa aplicação do método DFT para um sistema complexo que é um análogo cimentício importante. Efetuamos cálculos de primeiro princípio para investigar sistemicamente a substituição isovalente dos íons de cálcio por magnésio na estrutura mineral da tobermorita. Exploramos a influência de tais substituições iônicas nas propriedades estruturais, eletrônicas e elásticas deste grande análogo da fase principal do cimento hidratado, a fase de silicato de cálcio hidratado (CSH). Os nossos resultados indicam que as estruturas de tobermorita baseados em Mg são prospectos úteis na procura de componentes alternativos para o desenvolvimento de materiais cimentícios de alto desempenho e mais ecológicos
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Abstract: Atomistic simulations are valuable and indispensable tools for exploring and understanding various materials and their physical and chemical properties. In this thesis, we focus on exploring one of the ab-initio workhorse methods: the Density Functional Theory (DFT). Our work looked at the...
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Abstract: Atomistic simulations are valuable and indispensable tools for exploring and understanding various materials and their physical and chemical properties. In this thesis, we focus on exploring one of the ab-initio workhorse methods: the Density Functional Theory (DFT). Our work looked at the DFT method in two distinct ways: the first part looked at the method from the point of view of the performance of the exchange-correlation (XC) functionals in predicting the elastic properties of the crystalline phase of hexagonal ice Ih. Specifically, we compared results for a set of nine exchange-correlation functionals, including standard generalized gradient approximations (GGAs), the strongly constrained and appropriately normalized metaGGA functional (SCAN), and a number of dispersion-corrected versions based on the van der Waals (vdW) and VV10 schemes. Our results showed that all the functionals tested predict an overly stiff response to the applied distortions when compared to the experimental values. We also found that these deviations correlate to a good prediction of structural parameters of the system and that the inclusion of vdW-type dispersive corrections improved the prediction of structural parameters and smoothed the elastic response compared to their uncorrected counterparts. In the second part, we focus on an application of the DFT method for a complex system that is an important cementitious analog. We carry out first-principles calculations to systemically investigate the isovalent substitution of calcium by magnesium ions in the mineral structure of tobermorite. We explore the influence of such ionic substitutions on the structural, electronic, and elastic properties of this major analog of the main phase of hydrated cement, calcium-hydrate silicate (CSH). Our results indicate that Mg-based tobermorite structures are useful prospects in the search for alternative components for the development of high-performance, environmentally friendly cementitious materials
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Requisitos do sistema: Software para leitura de arquivo em PDF
Koning, Maurice de, 1969-
Orientador
Antonelli, Alex, 1954-
Avaliador
Pedroza, Luana Sucupira
Avaliador
Veiga, Roberto Gomes de Aguiar
Avaliador
Atomistic simulations of hexagonal ice and alternative cement matrices [recurso eletrônico] = Simulações atomísticas de gelo hexagonal e matrizes de cimentos alternativos
Jéssica Santos Rego
Atomistic simulations of hexagonal ice and alternative cement matrices [recurso eletrônico] = Simulações atomísticas de gelo hexagonal e matrizes de cimentos alternativos
Jéssica Santos Rego