Resumo: SCs são dispositivos de armazenamento de energia de alta potência com características de carga/descarga ultrarrápida. SCs com eletrólitos de base aquosa de alta concentração podem funcionar em baixas temperaturas devido às suas propriedades intrínsecas, como maior do ponto de congelamento e robustez. Além disso, a compressão de eletrodos de SCs é essencial para minimizar o deslocamento dos íons, reações faradaicas, resistência ôhmica geral, e melhorar as características de armazenamento de energia. Estudos que abordam a dinâmica de íons em eletrodos de SCs sob compressão e baixa temperatura ainda são raras. Assim, o objetivo da dissertação é apresentar a dinâmica iônica de diferentes eletrólitos em eletrodos sob compressão e baixa temperatura para identificar mudanças eletroquímicas e estruturais sob estresse mecânico e térmico. O efeito de temperatura e compressão foi investigada usando métodos eletroquímicos, físico-químicos, estruturais e de espectroscopia Raman sob condições de polarização. Os resultados demonstraram que a dinâmica iônica é afetada pela compressão e são impulsionados principalmente pelas características do eletrólito, como o raio iônico de Pauling, tamanho do íon, número de moléculas de água na camada de solvatação e condutividade iônica. Quando o eletrodo é comprimido até que os microporos tenham as mesmas dimensões dos íons hidratados do eletrólito, a formação de um estado superiônico é induzida, aumentando a capacitância em mais de 160%. Além disso, a tensão da célula (V) aumentou ? 50%, enquanto a capacitância específica (C) diminuiu ? 20% quando a temperatura foi reduzida de 25°C para -10°C. Como resultado, a energia específica (E = CV 2/2) aumentou ? 100%. Portanto, eletrólitos aquosos em condições de baixa temperatura e eletrodos sob compressão controlada são candidatos promissores para melhorar as características de armazenamento de energia em SCs Ver menos

Abstract: Supercapacitors (SCs) are high-power energy storage devices with ultra-fast charge/discharge properties. SCs using concentrated aqueous-based electrolytes can work at low temperatures due to their intrinsic properties, such as higher freezing point depression and robustness. Besides, compressing supercapacitor (SCs) electrodes is essential for minimizing ions’ distance travel, faradaic reactions, overall ohmic resistance, and improving the energy storage characteristics. Studies that incorporate ion dynamics into SC electrodes under compression and low-temperature are still rare. So, the dissertation goal is to present the ion dynamics of different aqueous electrolytes in electrodes under compression and low-temperature to track electrochemical and structural changes under mechanical and thermal stress. The effect of temperature and compression was investigated using electrochemical, physical-chemical, structural, and Raman spectroscopy under dynamic polarization conditions. The results demonstrated that ion dynamics are affected by the compression and are driven mainly by the electrolytes features, such as Pauling’s ionic radii, hydrated ion size, number of water molecules in the solvation shell, and ionic conductivity. When the electrode is compressed until the micropores match in dimensions with the electrolyte’s hydrated ion sizes, the formation of a superionic state is induced, increasing the capacitance by more than 160%. In addition, the cell voltage (V) increased ? 50%, while the specific capacitance (C) decreased ? 20% when the temperature was reduced from 298 to 263 K. As a result, the specific energy (E = CV 2/2) increased ? 100%. Therefore, aqueous electrolytes at low-temperature conditions and controlled electrode compression are promising candidates to improve the energy-storage characteristics in SCs Ver menos