Effects of core localization on the photo-physical properties of CdSe/CdS dot-in-rod nanostructures [recurso eletrônico] = Efeitos da localização do núcleo nas propriedades foto-física de nanoestruturas tipo ponto-em-bastão de CdSe/CdS
Jonathan Cotrino Lemus
DISSERTAÇÃO
Inglês
T/UNICAMP C826e
[Efeitos da localização do núcleo nas propriedades foto-física de nanoestruturas tipo ponto-em-bastão de CdSe/CdS]
Campinas, SP : [s.n.], 2022.
1 recurso online (86 p.) : il., digital, arquivo PDF.
Orientador: Lázaro Aurélio Padilha Junior
Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin
Resumo: Nanoestruturas semicondutoras são estruturas de estado sólido altamente promisorias, dada a grande variedade de propriedades ópticas e eletrônicas que elas apresentam, o que as tornam excelentes candidatas para aplicações em dispositivos optoeletrônicos eficientes. Isso é possível devido ao...
Ver mais
Resumo: Nanoestruturas semicondutoras são estruturas de estado sólido altamente promisorias, dada a grande variedade de propriedades ópticas e eletrônicas que elas apresentam, o que as tornam excelentes candidatas para aplicações em dispositivos optoeletrônicos eficientes. Isso é possível devido ao desenvolvimento de métodos refinados de síntese que permitem controle sobre a composição, tamanho e formato da nanoestrutura. Também é possível o crescimento de hetero-estruturas do tipo núcleo/casca bastante complexas como os nanobastões com um núcleo esférico, chamados de DinR (do inglês dot-in-rod), nos quais a distribução da densidade de cargas pode ser controlada através da relação entre os tamanhos do núcleo e da casca. Em partícular, a separação de cargas, uma propriedade importante dos DinRs, é crucial para reduzir as interações multi-excitônicas e, consequentemente, a taxa de recombinação Auger, um mecanismo não radiativo de recombinação que impede maior eficiência de dispositivos optoeletrônicos. Apesar de extensiva pesquisa já realizada para entender a influência do tamanho do núcleo e da casca nas propriedades dos DinRs, ainda existem questões não respondidas a cerca da influência da função da posição do núcleo, dentro do bastão, na dinâmica excitônica. Motivado por essas questões, estudamos o efeito da localização do núcleo nas propiedades foto-físicas de DinRs, considerando nanomateriais com cascas de tamanhos similares, usando técnicas de espectroscopia ultrarrápida. Dos nossos resultados, observamos que tanto a dinâmica do exciton quanto a dos multi-éxcitons é influenciada pela localização do núcleo, resultando em uma redução na taxa de decaimento a medida que o núcleo é afastado do centro do bastão, sugerindo uma redução na superposição das funções de onda do elétron e do buraco. Além disso, foi possível mostrar que a localização do núcleo também afeta a dinâmica intrabanda, de modo que os portadores de carga, quando excitados para estados de alta energia, levam mais tempo para decair para o fundo da banda de conduão (topo da banda de valência) que pertence ao núcleo, se o núcleo é deslocado do centro do bastão. Dinâmica intrabanda extremadamente lenta, correspondendo à difusão de buracos em estados de armadilha também são observados. Por fim, medindo a influência da localização do núcleo na seção de choque de absorção de dois fótons, mostramos que a posiçõ do núcleo também afeta a resposta óptica não linear dos DinRs. Interpretamos esses últimos resultados com base na superposição das funções de onda do elétron e do buraco, e quão efetivo o núcleo atua como um estado intermediário no processo de dois fótons
Ver menos
Abstract: Semiconductor nanocrystals are highly promising solid-state structures, given the wide variety of optical and electrical properties these present, turning them excellent building blocks for the constitution of efficient optoelectronic devices. This is enabled by the development of refined...
Ver mais
Abstract: Semiconductor nanocrystals are highly promising solid-state structures, given the wide variety of optical and electrical properties these present, turning them excellent building blocks for the constitution of efficient optoelectronic devices. This is enabled by the development of refined synthesis methods that provide control over the nanostructure chemical composition, geometry, and size. It also permits to grow core/shell heterostructures as complex as seeded nanorods (DinRs), where charge carrier density distributions can be controlled through the core-shell relative size. In particular, charge carrier separation, a key property of DinRs, is crucial for decreasing multi-exciton interactions, and consequently Auger recombination rates, a nonradiative recombination mechanism that impede more efficient optoelectronic devices. Even though extensive research has been carried out to understand the influence of the dot and nanorod (NR) sizes on the properties of DinRs, there remain unsolved questions such as the role of core localization on the exciton recombination dynamics. Encouraged by this, we studied the effect of core localization on the photo-physical properties of DinRs with approximately equal shell size through ultrafast spectroscopy techniques. From the results, we observed that single and multi-exciton dynamics are influenced by the localization of the core along the rod, resulting in a slowdown of the recombination as the core is displaced from the center to the edge of the shell, suggesting a reduction in the overlap of electron and hole wavefunctions. In addition, it was possible to show that core localization also affects the intraband dynamics, so that carriers excited at high energy levels require more time to reach the core band edge as the core gets closer to the shell edge for both type-I and quasi-type-II DinRs. Unprecedented slow intraband dynamics component corresponding to trapped hole diffusion has also been observed. Finally, by measuring the influence of the core localization on the two-photon absorption cross section, we showed how core-localization affects the nonlinear optical properties of DinRs giving a physical interpretation in terms of the electron-hole wavefunction overlap and the effectiveness of the core as an intermediary state source in comparison to the shell-only case
Ver menos
Requisitos do sistema: Software para leitura de arquivo em PDF
Effects of core localization on the photo-physical properties of CdSe/CdS dot-in-rod nanostructures [recurso eletrônico] = Efeitos da localização do núcleo nas propriedades foto-física de nanoestruturas tipo ponto-em-bastão de CdSe/CdS
Jonathan Cotrino Lemus
Effects of core localization on the photo-physical properties of CdSe/CdS dot-in-rod nanostructures [recurso eletrônico] = Efeitos da localização do núcleo nas propriedades foto-física de nanoestruturas tipo ponto-em-bastão de CdSe/CdS
Jonathan Cotrino Lemus