Expandindo as funcionalidades dos nanomateriais da família do grafeno [recurso eletrônico]
Djalma Lucas de Sousa Maia
TESE
Português
T/UNICAMP M28e
[Expanding the functionalities of the graphene family nanomaterials]
Campinas, SP : [s.n.], 2021.
1 recurso online (82 p.) : il., digital, arquivo PDF.
Orientador: Oswaldo Luiz Alves
Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química
Resumo: O presente trabalho possui como principal diretriz o desenvolvimento de um estudo sistemático, robusto e aprofundado dos nanomateriais 2D da família do grafeno (óxido de grafeno-GO, GO funcionalizado com ácido cloroacético - GO-COOH, fluorografeno sintetizado a partir do GO-COOH - FG1, e o...
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Resumo: O presente trabalho possui como principal diretriz o desenvolvimento de um estudo sistemático, robusto e aprofundado dos nanomateriais 2D da família do grafeno (óxido de grafeno-GO, GO funcionalizado com ácido cloroacético - GO-COOH, fluorografeno sintetizado a partir do GO-COOH - FG1, e o fluorografeno sintetizado diretamente do GO - FG2. O GO foi sintetizado pelo método de Hummers modificado, sendo posteriormente funcionalizado covalentemente com ácido cloroacético obtendo o GO-COOH. O GO-COOH foi fluoro-funcionalizado através da reação de Hunsdiecker para a obtenção do fluorografeno (FG1). Considerando práticas mais ecológica e economicamente amigáveis, uma nova rota sintética foi proposta para fluoro-funcionalização através da reação de Hunsdiecker a partir do GO (FG2), eliminando-se assim uma etapa no procedimento. Visando confirmar a síntese destes nanomateriais e identificar as alterações físico-químicas sofridas, os mesmos foram investigados através das técnicas de FTIR, Raman, DRX, TGA, UV-Vis, MEV, TEM, AFM e RMN do estado sólido de 13C e 19F. As nanobiointerações destes nanomateriais foram mensuradas através de estudos da sua exposição a proteínas do plasma humano (avaliação da formação da protein corona) e hemácias (ensaios hemolíticos), sendo este último, utilizado para estimar a toxicidade e biocompatibilidade. Observou-se que o processo de liofilização do GO O GO liofilizado (GO-LP) diminuiu a concentração dos grupos de oxigênio em sua superfície e produziu uma macroestrutura 3D porosa no estado sólido. Por outro lado, a secagem à vácuo do GO a temperatura ambiente (GO-VD) produziu um nanomaterial com uma macroestrutura no estado sólido similar a um filme com maior grau de grupos funcionais oxigenados do que o GO-LP. O GO-VD apresentou propriedades físico-químicas similares ao GO-Disp e o GO-LP propriedades mais distintas, tais como, grau de oxigenação e cor. Além disso, o GO-LP adsorveu uma menor quantidade de proteínas e apresentou um menor efeito hemolítico (menor nanotoxicidade) quando comparado ao GO-VD e GO-Disp. Tais resultados impactam diretamente nas aplicações biomédicas destes nanomateriais de forma segura. Além disso, o novo procedimento para fluoro-funcionalização através da reação de Hunsdiecker a partir do GO (FG2), eliminando assim uma etapa no procedimento, se mostrou eficiente. Tal funcionalização alterou as propriedades físico-químicas dos nanomateriais obtidos em relação ao GO de origem, sugerindo o sucesso na sua fluorofuncionalização. O presente projeto está sendo desenvolvido utilizando conceitos da Química de Materiais, Nanotecnologia e Nanotoxicologia
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Abstract: The main guideline of the present work is the development of a systematic, robust and in-depth study of 2D nanomaterials of the graphene family (graphene oxide-GO, GO functionalized with chloroacetic acid - GO-COOH, fluorographene synthesized from GO-COOH - FG1, and fluorographene...
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Abstract: The main guideline of the present work is the development of a systematic, robust and in-depth study of 2D nanomaterials of the graphene family (graphene oxide-GO, GO functionalized with chloroacetic acid - GO-COOH, fluorographene synthesized from GO-COOH - FG1, and fluorographene synthesized directly from GO - FG2. GO was synthesized by the modified Hummers method, being later functionalized covalently with chloroacetic acid, obtaining GO-COOH. GO-COOH was fluorofunctionalized through the Hunsdiecker reaction to obtain fluorographene (FG1). Considering more ecologically and economically friendly practices, a new synthetic route was proposed for fluorofunctionalization through the Hunsdiecker reaction from GO (FG2), thus eliminating a step in the procedure. Aiming to confirm the synthesis of these nanomaterials and identify the physicochemical changes suffered, they were investigated using the techniques of FTIR, Raman, DRX, TGA, UV-Vis, SEM, TEM, AFM, and 13C and 19F solid-state NMR. The nanobiointeractions of these nanomaterials were measured through studies of their exposure to human plasma proteins (evaluation of protein corona formation) and red blood cells (hemolytic assays), the latter being used to estimate toxicity and biocompatibility. It was observed that the lyophilization process of the lyophilized GO O GO (GO-LP) decreased the concentration of oxygen groups on its surface and produced a porous 3D macrostructure in the solid-state. On the other hand, vacuum drying of GO at room temperature (GO-VD) produced a nanomaterial with a solid-state macrostructure similar to a film with a higher degree of oxygenated functional groups than GO-LP. The GO-VD showed physicochemical properties like the GO-Disp. and the GO-LP more distinct properties, such as degree of oxygenation and color. Furthermore, GO-LP adsorbed a smaller amount of proteins and showed a lower hemolytic effect (less nanotoxicity) when compared to GO-VD and GO-Disp. Such results directly impact the biomedical applications of these nanomaterials in a safe way. In addition, the new procedure for fluorofunctionalization through the Hunsdiecker reaction from GO (FG2), thus eliminating a step in the procedure, proved to be efficient. Such functionalization changed the physicochemical properties of the obtained nanomaterials in relation to the original GO, suggesting the success in its fluorofunctionalization. This project is being developed using concepts from Materials Chemistry, Nanotechnology, and Nanotoxicology
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Requisitos do sistema: Software para leitura de arquivo em PDF
Alves, Oswaldo Luiz, 1947-2021
Orientador
Duran Caballero, Nelson Eduardo, 1942-
Avaliador
Bonacin, Juliano Alves, 1980-
Avaliador
Martinez, Diego Stéfani Teodoro, 1982-
Avaliador
Sinisterra Millán, Ruben Dario
Avaliador
Expandindo as funcionalidades dos nanomateriais da família do grafeno [recurso eletrônico]
Djalma Lucas de Sousa Maia
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