Please use this identifier to cite or link to this item: http://repositorio.unicamp.br/jspui/handle/REPOSIP/348307
Type: DISSERTAÇÃO DIGITAL
Degree Level: Mestrado
Title: Study of the electrooxidation of 2-butanol in platinum surfaces : Estudo da eletro-oxidação de 2-butanol em catalisadores de platina
Title Alternative: Estudo da eletro-oxidação de 2-butanol em catalisadores de platina
Author: Affonso, Raquel Cristina, 1989-
Advisor: Fernández, Pablo Sebastián, 1983-
Abstract: Resumo: O modo no qual os átomos estão organizados na superfície de um catalisador exerce influência direta na cinética e no mecanismo de reações químicas. Isso ocorre devido às diferentes energias de adsorção de uma mesma molécula nessas faces catalíticas. Em um fio metálico comum, os átomos estão organizados de variadas formas por toda sua extensão, sendo o resultado obtido para uma reação através dessa superfície, dita policristalina, equivalente à contribuição de todos os diferentes domínios presentes. O uso de monocristais ajuda a entender a relação entre os arranjos dos átomos na superfície de um catalisador e sua atividade, pois sua ordenação atômica é repetida periodicamente por toda a superfície. Neste trabalho, catalisadores poli e monocristalinos de platina foram utilizados na reação de eletro-oxidação do 2-butanol em soluções de ácido sulfúrico e ácido perclórico. A platina foi escolhida em consequência de sua reatividade frente à oxidação de álcoois. Os monocristais usados possuem índices de Miller (100), (110), (111), (211), (431) e (531). Para realizar um estudo fundamental e manter o sistema o mais simples possível, o 2-butanol foi utilizado como reagente, já que é o menor álcool quiral comercialmente disponível. A compreensão dos aspectos fundamentais da interação entre esse álcool, os íons presentes na solução eletrolítica e os diferentes catalisadores de platina, é o primeiro passo para o desenvolvimento de sistemas mais favoráveis à eletrocatálise e eletrossíntese assimétrica. Os experimentos mostraram que Pt(111) é a superfície mais ativa para a oxidação do álcool. Experimentos em H2SO4 e HClO4 mostraram forte influência do ânion, sendo a reação mais rápida na presença de HClO4. Medidas de FTIR in situ mostraram que butanona e CO2 são os produtos da reação, sendo o primeiro, o produto formado em maior quantidade, independentemente do catalisador utilizado. Finalmente, a reação em monocristais não quirais mostrou que os enantiômeros mais puros de álcoois disponíveis no mercado não possuem a pureza necessária para este estudo

Abstract: The way that atoms are organized on the surface of a catalyst has a direct influence on the kinetics and mechanism of chemical reactions. This influence is due to the differences in adsorption energy of the same molecule on the different catalytic surfaces. In a common metallic wire, the atoms are organized in different ways throughout its surface (polycrystalline surface), and the result obtained for a reaction, is due to the contribution of all the different atomic orientations present. The use of single crystals helps understanding the relation between the arrangements of the atoms at the surface of a catalyst and its activity, as its atomic ordering is repeated periodically throughout the surface. In this work, poly and monocrystalline platinum catalysts were used for the electrooxidation of 2-butanol, in solutions of sulfuric acid and perchloric acid. Platinum was chosen due to its reactivity for the oxidation of alcohols. Single crystals with Miller indices (100), (110), (111), (211), (431) and (531) were employed in the present work. In order to perform a fundamental study and keep the systems as simple as possible, we use 2-butanol as reactant, because it is the smallest chiral alcohol commercially available. The understanding of fundamental aspects of the interaction between this alcohol, the ions present in the electrolyte solution and the different platinum catalysts, is the first step towards the development of systems more favorable to electrocatalysis and asymmetric electro-synthesis. We found Pt(111) is the most active surface for the oxidation of the alco-hol. Experiments in H2SO4 and HClO4 showed a strong influence of the anion, be-ing the reaction faster in the presence of HClO4. FTIR in situ measurements showed that butanone and CO2 are the products of the reaction, the first being the product formed in greater quantity, regardless of the catalyst used. Finally, the reaction in non-chiral single crystals showed that the purest alcohols enantiomers available in the market do not have a required purity for this study
Subject: Eletro-oxidação
Catalisadores de platina
Butanol
Language: Inglês
Editor: [s.n.]
Citation: AFFONSO, Raquel Cristina. Study of the electrooxidation of 2-butanol in platinum surfaces: Estudo da eletro-oxidação de 2-butanol em catalisadores de platina. 2020. 1 recurso online (52 p.) Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química, Campinas, SP.
Date Issue: 2020
Appears in Collections:IQ - Tese e Dissertação

Files in This Item:
File SizeFormat 
Affonso_RaquelCristina_M.pdf2.82 MBAdobe PDFView/Open


Items in DSpace are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.