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Type: DISSERTAÇÃO DIGITAL
Degree Level: Mestrado
Title: Desenvolvimento e avaliação de método composto adaptativo empregando redes neurais para o cálculo de propriedades termodinâmicas
Title Alternative: Development and evaluation of adaptative composite method applying neural networks in the calculation of thermodynamic properties
Author: Pereira, Gabriel César, 1995-
Advisor: Custodio, Rogério, 1958-
Abstract: Resumo: No presente trabalho é proposta a formulação de um método composto adaptativo para o tratamento da correlação eletrônica e efeitos associados a funções de base introduzidos nos métodos da família de métodos compostos Gn. A formulação do método proposto segue uma perspectiva de multi-ajuste para os termos de correlação e função de base mencionados, ao tempo em que trabalha em associação com machine learning introduzindo um modelo de classificação baseado em redes neurais artificiais para a determinação do melhor ajuste possível para cada molécula calculada. O método composto proposto foi desenvolvido e otimizado sobre o conjunto de moléculas G3/05 contendo 248 estruturas para cálculo de entalpias de formação, sendo que 20% das estruturas foram utilizadas como conjunto de teste para validação externa. Dessa forma, tem-se um método minimamente representativo no que se refere a generalização dos resultados a moléculas fora do conjunto G3/05 considerando a margem de erro obtida entre os dados experimentais e os valores calculados de entalpia de formação. Ainda, considerando a referida margem de erro, o método se apresenta superior ¿ com erro médio absoluto de 1,13 kcal mol-1 ¿ ao método G3 ¿ com erro médio de 1,19 kcal mol-1 ¿ considerando o mesmo conjunto de teste (G3/05) embora o custo computacional seja bem menor, e bem próximo ao método G4(MP2) com erro médio de 0,99 kcal mol-1. Não obstante, é realizada uma breve discussão acerca dos efeitos de correlação e função de base em tipos diferentes de sistemas químicos calculados com e sem a implementação de pseudopotencial. Finalmente, considerando a implementação do machine learning como fator preponderante na performance do método sugerido, também foi desenvolvida uma suíte para criação e/ou reotimização ¿ mediante a disponibilidade de mais dados ¿, dos modelos implementados.

Abstract: In the present work it is proposed an adaptive composite method formulation in regard to the treatment of the electron correlation and basis set expansion effects as introduced in the Gn family of composite methods. The approach taken into the proposed formulation of the composite method makes use of a multi-adjustment or multi-optimization of the terms of electron correlation and basis set expansion, and works in association with machine learning by introducing a classification model based on artificial neural networks to determine which is the best possible adjustment for each calculated molecule. The composite method proposed was developed and optimized over the G3/05 set of molecules which contains 248 structures for calculation of enthalpies of formation, being that 20% of these were used only as an external validation set. Hence, it was obtained a method that is minimally representative when it comes to the generalization of the results obtained in the training set to molecules outside of the G3/05 set considering the margin of error achieved for the experimental data and the calculated enthalpies of formation. Moreover, considering the margin of error mentioned, the method is proven to be superior ¿ with mean average deviation of 1,13 kcal mol-1 ¿ to the G3 method ¿ which presents a deviation of 1,19 kcal mol-1 ¿ considering the same test set (G3/05) and in spite of the computational cost of the last being much higher; and very close to the G4(MP2) which presents a MAE of 0,99 kcal mol-1. Nevertheless, it is presented a brief discussion about the electron correlation and basis set expansion effects in different types of chemical systems calculated with and without the introduction of pseudopotencial. Finally, considering the implementation of machine learning as a preponderant factor in the performance of the proposed method, it was also developed a suit of the creation and/or re-optimization ¿ in the light of more data being available -, of the implemented models
Subject: Métodos compostos
Redes neurais (Computação)
Método pseudopotencial
Language: Português
Editor: [s.n.]
Citation: PEREIRA, Gabriel César. Desenvolvimento e avaliação de método composto adaptativo empregando redes neurais para o cálculo de propriedades termodinâmicas. 2020. 1 recurso online (53 p.) Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química, Campinas, SP.
Date Issue: 2020
Appears in Collections:IQ - Tese e Dissertação

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