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Type: TESE DIGITAL
Title: Processos oxidativos avançados aplicados à degradação de sulfaquinoxalina : produtos de degradação e toxicidade
Title Alternative: Advanced oxidation processes applied to the sulfaquinoxaline degradation : degradation products and toxicity
Author: Urbano, Vanessa Ribeiro, 1988-
Advisor: Guimarães, José Roberto, 1958-
Abstract: Resumo: A sulfaquinoxalina (SQX), pertencente à família das sulfonamidas, é um antimicrobiano sintético e agente bacteriostático aplicado em animais para prevenção da coccidiose e infecções bacterianas. Possui baixa adsorção em solos e geralmente é encontrada em matrizes aquosas. Uma vez que as estações convencionais de tratamento de águas não a degradam efetivamente, este composto vem sendo detectado no ambiente. Os processos oxidativos avançados (POA), promovem a geração de radicais hidroxila (HO¿), e são efetivos na degradação de sulfonamidas. Nesse trabalho foi avaliada a degradação da SQX (concentração inicial: 500 µg L-1) por peroxidação (H2O2), fotólise (UV), peroxidação assistida por radiação ultravioleta (UV/H2O2), ozonização em meio básico (O3/HO-), fotocatálise (UV/TiO2 e UV/TiO2/H2O2), reagente de Fenton (Fe2+/H2O2/H+) e foto-Fenton (UV/Fe2+/H2O2/H+). A quantificação da SQX foi feita por cromatografia líquida de alta eficiência com detector de arranjo de diodos (HPLC-DAD) e os produtos de degradação foram analisados por cromatografia líquida de alta eficiência acoplada à espectrometria de massas sequencial (HPLC-MS/MS). Foram realizados ensaios de atividade antimicrobiana utilizando as bactérias Escherichia coli e Staphylococcus aureus, e de toxicidade com a bactéria luminescente Vibrio fischeri das soluções que foram submetidas aos processos de degradação. Na peroxidação, menos de 5% da SQX foi degradada. A fotólise degradou 58% da SQX após 14 min de reação e as soluções submetidas a esse processo inibiram, aproximadamente, 8% da luminescência da bactéria Vibrio fischeri. Os POA foram efetivos na degradação da SQX: 99% da sua concentração inicial foi reduzida em ao menos uma das condições experimentais testadas. Nos processos UV/TiO2 (TiO2: 20 a 100 mg L-1) e UV/TiO2/H2O2 (TiO2: 5 e 100 mg L-1 / H2O2: 0,8 mmol L-1) degradou-se mais de 99% da SQX em 11 min de reação. No processo UV/H2O2 (H2O2: 9 mmol L-1) foram degradados 99,6% da SQX após 11,4 min de reação. Em todos os valores de pH avaliados na ozonização (3, 7 e 11), mais de 99% da SQX foi degradada; a demanda de ozônio foi menor em pH 3 e as soluções tratadas não apresentaram toxicidade residual. A toxicidade das soluções submetidas aos processos UV/TiO2, UV/TiO2/H2O2, UV/H2O2 e O3/HO- aumentou, chegando a inibir 94% da luminescência da bactéria Vibrio fischeri no processo UV/TiO2 (TiO2: 5 mg L-1). Os produtos de degradação da SQX foram classificados como tóxicos e persistentes e suas estruturas químicas foram propostas. Os processos, reagente de Fenton e foto-Fenton foram avaliados em dois reatores, escala de laboratório (2 L) e escala piloto (15 L). A eficiência de degradação da SQX (concentração inicial: 25 mg L-1) foi muito similar entre os reatores, 92% em laboratório e 95% na escala piloto. Não houve inibição do crescimento das bactérias após submeter as soluções aos processos reagente de Fenton e foto-Fenton. Em escala de laboratório a presença ou ausência de luz foi mais significante para a mineralização, e a interação dessa variável com a concentração de H2O2 foi significante para a degradação da SQX. A concentração de H2O2 foi a variável de maior significância para mineralizar e degradar a SQX em escala piloto

Abstract: Sulfaquinoxaline (SQX), which belongs to the sulfonamides¿ class, is a synthetic antimicrobial and bacteriostatic agent used in animals for prevention of coccidiosis and bacterial infections. Due to its low adsorption on soil, it is usually found in water matrices. Since the conventional wastewater treatment plants do not degrade it efficiently, this compound has been detected on the environment. The advanced oxidation processes (AOP), generates hydroxyl radicals (HO¿), and are efficient on sulfonamide¿s degradation. This work evaluated the sulfaquinoxaline degradation (initial concentration: 500 µg L-1) by peroxidation (H2O2), photolysis (UV), peroxidation assisted by ultraviolet radiation (UV/H2O2), ozonation in basic medium (O3/HO-), photocatalysis (UV/TiO2, UV/TiO2/H2O2), Fenton¿s reagent (Fe2+/H2O2) and photo-Fenton (UV/Fe2+/H2O2). SQX quantification was performed using high performance liquid chromatography-diode array detection (HPLC-DAD) and the degradation products were evaluated by high performance liquid chromatography and tandem mass spectrometry (HPLC-MS/MS). The solutions submitted to the degradation processes were evaluated according to the antimicrobial activity using Escherichia coli and Staphylococcus aureus bacteria, and toxicity using Vibrio fischeri bacterium. The peroxidation process degraded less than 5% SQX. The photolysis process degraded 58% SQX after 14 min of reaction and the solutions submitted to this process inhibited approximately 8% of Vibrio fischeri luminescence. The AOPs were efficient on SQX degradation: 99% of its initial concentration was degraded at least in one of the experimental conditions tested. At the processes UV/TiO2 (TiO2: 20 to 100 mg L-1) and UV/TiO2/H2O2 (TiO2: 5 and 100 mg L-1 / H2O2: 0.8 mmol L-1) more than 99% SQX was degraded after 11 min of reaction. At the process UV/H2O2 (H2O2: 9 mmol L-1) 99.6% of SQX was degraded after 11.4 min of reaction. For all the pH values evaluated on the ozonation process (3, 7, and 11), more than 99% SQX was degraded; and the ozone demand was low at pH 3 value, and the solutions treated did not present residual toxicity. The toxicity of the solutions submitted to the processes UV/TiO2, UV/TiO2/H2O2, UV/H2O2 and O3/HO- increased, reaching 94% of luminescence inhibition of Vibrio fischeri bacterium at the process UV/TiO2 (TiO2: 5 mg L-1). The degradation products of SQX were classified as toxic and persistent, and their chemical structures were proposed. The processes Fenton¿s reagent and photo-Fenton were evaluated in two reactors, laboratory bench (2 L) and pilot scale (15 L). The efficiency of SQX degradation (initial concentration: 25 mg L-1) was very similar between the reactors, 92% at laboratory bench and 95% at pilot scale. No inhibition of bacteria growth was after submitting the solutions to Fenton¿s reagent and photo-Fenton processes. At laboratory bench, the presence or absence of radiation was more significant to mineralization, and the interaction of this variable with the variable H2O2 concentration, was more significant to the degradation of SQX. The concentration of H2O2 was the most significant variable to mineralization and degradation of SQX at pilot scale
Subject: Contaminantes emergentes
Fármacos veterinários
Fenton
Fotocatálise
Ozonização
Editor: [s.n.]
Date Issue: 2017
Appears in Collections:FEC - Dissertação e Tese

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