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Type: TESE DIGITAL
Title: Atomistic simulation of two-dimensional materials = silicene, graphene and carbon nitrides = Simulações atomísticas de materiais bidimensionais: siliceno, grafeno e nitreto de carbono
Title Alternative: Simulações atomísticas de materiais bidimensionais : siliceno, grafeno e nitreto de carbono
Author: Botari, Tiago, 1987-
Advisor: Galvão, Douglas Soares, 1961-
Abstract: Resumo: Apresentamos três trabalhos distintos em materiais bidimensionais. Nossas investigações foram feitas utilizando os seguintes métodos computacionais: Density Functional Theory (DFT), Density Functional Tight-Binding (DFTB) e simulação por dinânica molecular clássica reativa. Nós dividimos essa tese em três partes: I. Propriedades Mecânicas e a Dinâmica de Fratura do Siliceno; II. Investigação do Mecanismo de Cura do Grafeno, e; III. Estabilidade Termodinâmica de Materiais de Nitreto de Carbono. Na primeira parte (I), investigamos as propriedades mecânicas e o padrão de fratura de membranas de siliceno através de simulações computacionais. O modelo estudado consiste de membranas suspensas do tipo armchair e zigzag, sendo as estruturas maiores com aproximadamente 1000 átomos. Inicialmente, investigamos a estrutura de energia mínima do siliceno usando os métodos DFT, DFTB e ReaxFF. Em seguida, investigamos o processo de estiramento das membranas utilizando dinâmica molecular com os métodos DFTB e ReaxFF. Então, a partir da dinâmica molecular, calculamos o módulo de Young, coeficiente de Poisson e o valor da deformação crítica na qual a fratura do material acontece, entre outras. Nós obtivemos que o módulo de Young é 10 vezes menor que o do grafeno em condições similares. Também, analisando o processo de fratura, observamos algumas reconstruções para as membranas armchair. Investigamos também questões como distribuição do stress, diminuição das ondulações fora do plano da estrutura, conhecida como buckling), e a dependência da fratura com a variação da temperatura. Na parte II, utilizando dinâmica molecular clássica reativa, investigamos o processo de cura do grafeno. Empregando um modelo computacional, simulamos as condições dos recentes experimentos de reconstrução de membranas defeituosas de grafeno, incluindo a dependência da temperatura e os efeitos de aquecimento devido às interações de um feixe de elétrons com o sistema. Nossos resultados mostram que para que o mecanismo de cura do grafeno seja iniciado é necessária a presença de um reservatório de átomos de carbono e energia disponível para esses átomos vencerem a barreira de energia das bordas do defeito. Obtivemos reconstruções perfeitas em duas condições: altas temperaturas ou com o uso da fonte de calor (para certas taxas de energia) quando o sistema é mandido em temperatura ambiente. Na parte III, nós investigamos diferentes fases dos materiais de nitreto de carbono: oligômeros, cristais moleculares, cristais poliméricos e estrutura tipo grafite. Nós realizamos cálculos usando DFT e outros métodos que vão além do DFT. Primeiramente, otimizamos todas as estruturas estudadas e então, investigamos a estabilidade termodinâmica e as propriedades eletrônicas. Nossos resultados mostram que a fase polimérica melon deve ser a fase obtida nas sínteses comumente reportadas na literatura. Entretanto, diferentes grupos de maneira equivocada têm identificado a fase g-heptazina como o material sintetizado. Também investigamos as propriedades eletrônicas para as fases melon e g-heptazina

Abstract: We present here three works on distinct two-dimensional materials. Our investigations were carried out using the following computational simulation methods: Density Functional Theory (DFT), Density Functional Tight-Binding and classical reactive molecular simulations. We divided the thesis to three parts: I. Mechanical Properties and Dynamical Fracture of Silicene; II. Investigation of Graphene Healing Mechanisms, and; III. Thermodynamical Stability of Carbon Nitride Materials. In part I, mechanical properties and dynamical fracture of silicene membranes were investigated via computational simulations. The studied models consist of armchair/zigzag suspended silicene membranes. The larger structures were chosen to have around 1000 atoms. Initially, we investigated the minimum energy structure using DFT, DFTB and ReaxFF. We found a good agreement of minimum energy structures comparing the three methods and other results reported in the literature. Afterwards, we investigated the stretching process using molecular dynamic simulations with DFTB and ReaxFF methods. Then, using the data from these molecular dynamics simulations, we calculated the Young's modulus, Poisson's ratio and critical strain values among others. We obtained that the Young's modulus of silicene is 10 times smaller than the one for graphene under similar conditions. Also, by analysing the fracturing process, we observed some boundary reconstructions for the armchair membranes. We also addressed the stress distributions, unbuckling mechanisms, and the fracture dependence on the temperature. We also analysed the differences due to distinct edge morphologies, namely zigzag and armchair. In part II, classical reactive molecular dynamic simulations were carried out to investigate the graphene healing mechanism. Using a computational model, we simulated the conditions of recent experiments of reconstruction of defective graphene, including the dependence of temperature and heating effects due to electron beam interactions with the system. Our results show that it is necessary a source of carbon atoms to trigger the graphene healing mechanism. Besides that, these atoms must have sufficient energy to overcome the energy barrier of the defect boundaries. We obtained perfect reconstruction of a defect under two conditions: high temperature through the whole system or with the aid of a local heating source at room temperature, for certain energy rates. In part III, different carbon nitride structures were investigated, such as oligomers, molecular crystals, polymeric crystalline phases and graphene-like phases. We carried out calculations using density functional theory (DFT), as well as methods beyond DFT. We optimized all structures, and investigated their thermodynamic stability and electronic properties. Our results showed that the polymeric melon phase should be obtained in the common synthesis process reported in the literature. Many of these experimental reports incorrectly identified the synthesized material as g-heptazine. We also investigated the electronic properties for the melon structure and g-heptazine
Subject: Simulação computacional
Dinâmica molecular - Métodos de simulação
Termodinâmica - Propriedades mecânicas
Estabilidade térmica
Processos químicos
Diagramas de fase
Language: Inglês
Editor: [s.n.]
Date Issue: 2016
Appears in Collections:IFGW - Dissertação e Tese

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