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Type: TESE DIGITAL
Title: Estudo cinético e micro-cinético da oxidação seletiva do etanol em catalisador de prata suportada em alumina
Title Alternative: Kinetics and microkinetic study of the selective oxidation of ethanol on an alumina-supported silver catalyst
Author: Morales, Sergio Andres Villalba, 1986-
Advisor: Valença, Gustavo Paim, 1960-
Abstract: Resumo: A cinética da oxidação seletiva do etanol a acetaldeído num catalisador 2,56%Ag/Al2O3 foi determinada experimentalmente em um reator de leito fixo a 150 e 170 °C, e um modelo micro-cinético foi desenvolvido baseado no formalismo UBI-QEP. Inicialmente, catalisadores Ag/Al2O3 com teores nominais de prata entre 0,5 e 10% m/m foram preparados mediante impregnação úmida com excesso de solvente; caracterizados por DRX, MEV/EDS, fisissorção de N2, picnometria de hélio, ICP-OES, quimissorção de O2 e TPR; e foram testados na reação de oxidação de etanol, em fase vapor, a temperaturas entre 150 e 250 °C, usando razões molares entre o etanol e o oxigênio de 0,6 e 0,2 e massas de catalisador entre 25 e 200 mg. A taxa de reação foi calculada utilizando o método do reator diferencial e a lei de velocidade de reação foi obtida mediante ajustes da taxa de reação a modelos de lei de potência e do tipo Langmuir-Hinshelwood. Por último, foi utilizada uma sequência de reações elementares para o desenvolvimento do estudo micro-cinético conforme o método UBI-QEP. Os catalisadores Ag/Al2O3 com teores nominais de prata acima de 2% m/m mostraram alta seletividade a acetaldeído e CO2. A cinética da oxidação parcial do etanol a acetaldeído a 150 °C apresentou um comportamento do tipo Langmuir¿Hinshelwood, enquanto a 170 °C apresentou um comportamento do tipo lei de potência, mostrando uma ordem de reação parcial de 0,41 com relação à pressão parcial do etanol e de -0,15 com relação à pressão parcial do oxigênio. A energia de ativação da reação foi de 50,5 kJ mol-1. Cálculos da concentração de etanol na superfície do catalisador e do coeficiente de Weisz-Prater confirmaram que a taxa de reação não foi afetada por limitações de transferência de massa interna ou externa. Finalmente, um modelo micro-cinético foi desenvolvido e comparado com a cinética de reação obtida experimentalmente

Abstract: The rate law of the selective oxidation of ethanol to acetaldehyde on a 2.56%Ag/Al2O3 catalyst at 150 and 170 °C was determined using a packed bed reactor. Also, a micro-kinetic model was developed using an appropriate sequence of elementary reactions and the UBI-QEP method. Several Ag/Al2O3 catalysts with nominal silver load from 0.5 up to 10 wt% were prepared, characterized and tested in the catalytic oxidation of ethanol in vapor phase. The reaction rate was calculated using the differential reactor method and the rate law was obtained by fitting the reaction rate to power law and Langmuir-Hinshelwood models. The catalysts Ag/Al2O3 with nominal silver loads above 2 wt% showed high selectivity to acetaldehyde and CO2. The kinetics of the partial oxidation of ethanol to acetaldehyde at 150 °C showed a behavior Langmuir-Hinshelwood type, whereas at 170 °C it showed a power law behavior type, with a partial reaction order of 0.41 in relation to the partial pressure of ethanol and -0.15 in relation to the partial pressure of oxygen. The activation energy was 50.5 kJ mol-1. The reaction rate was not limited by internal or external mass transfer. Finally, a micro-kinetic model was developed and compared to the rate law obtained experimentally
Subject: Oxidação
Etanol
Cinética
Catálise heterogênea
Prata
Editor: [s.n.]
Date Issue: 2016
Appears in Collections:FEQ - Dissertação e Tese

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