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Type: TESE
Title: Estrutura eletrônica e magnética sob altas pressões : metais de transição 3d/5d e terras raras
Title Alternative: Electronic and magnetic structure under high pressures : 3d/5d transition metals and rare earths
Author: Veiga, Larissa Sayuri Ishibe, 1987-
Advisor: Souza Neto, Narcizo Marques de
Neto, Narcizo Marques de Souza
Abstract: Resumo: Este trabalho teve como objetivo a investigação de diversos mecanismos físicos provenientes das estruturas eletrônicas, magnéticas e cristalinas de sistemas ternários de terras raras e metais de transição 3d-5d através do uso das técnicas de espectroscopia de absorção de raios X e difração de raios X sob altas pressões. Dentre os fenômenos físicos estudados em função da compressão da rede cristalina induzida pela aplicação da pressão estão o magnetismo proveniente dos orbitais 4f e 5d nos sistemas ternários RERh4B4 (com RE = Dy e Er), os efeitos do campo elétrico cristalino e as interações de troca magnéticas nas perovskitas duplas 3d-5d (AFeOsO6, com A = Ca e Sr) e o acoplamento spin-órbita nos metais de transição 5d. As propriedades eletrônicas e magnéticas dos orbitais 4f e 5d das terras raras nos compostos da família RERh4B4 (RE = Dy e Er) foram investigadas através de experimentos de XANES e XMCD sob altas pressões na borda L3 do Dy e Er . Os sinais magnéticos das contribuições quadrupolar (2p3/2-> 4f) e dipolar (2p3/2->5d) presentes nos espectros de XMCD, em ambos os compostos, diminuem progressivamente em função da pressão. Este comportamento foi explicado em termos das interações de troca magnéticas entre os íons de terras raras, que são enfraquecidas pelas alterações locais da estrutura atômica induzidas pela compressão da rede cristalina. Já no sistema de perovskitas duplas, foi demonstrado que a compressão da estrutura Sr2FeOsO6, com um arranjo cristalino ordenado dos íons de Fe (3d) e Os (5d), permite o controle contínuo e reversível da coercividade e magnetização de saturação. Este efeito foi explicado em termos do aumento do campo elétrico cristalino em função da pressão, que altera as interações de troca magnéticas Fe-O-Os e transforma o material com magnetização remanente e coercividade praticamente nulas a pressão ambiente em outro com uma coercividade robusta (~0.5 T) e magnetização de saturação expressiva a pressões acima de ~10 GPa. Por fim, a última parte desta tese de doutorado foi dedicada ao uso da seletividade química e orbital da técnica de XANES na investigação do acoplamento spin-órbita nos elementos Pt (Pt0, 5d9) e Hf (Hf0, 5d2) sob altas pressões. Ao contrário do observado para a Pt, o cálculo do branching ratio a partir dos espectros de absorção nas bordas L2,3 do Hf revelaram que o acoplamento spin-órbita aumenta monotonicamente em função da pressão aplicada. Esse comportamento foi relacionado às propriedades supercondutoras e estruturais presentes nesse elemento sob altas pressões

Abstract: The scientific goal of this work has been the investigation of several physical mechanisms derived from the electronic, magnetic and structural properties of ternary rare earth and transition metal systems by means of X-ray absorption spectroscopy and X-ray diffraction techniques in a diamond anvil cell. Among the physical properties studied as a function of lattice compression induced by applied pressure are the magnetism of the 4f and 5d orbitals in tetragonal rare earth rhodium borides RERh4B4 (with RE = Dy e Er), the crystal electric field effects and magnetic exchange interactions in 3d-5d double perovskite systems (A2FeOsO6, with A = Ca e Sr) and the spin-orbit coupling in 5d transition metals. The electronic and magnetic properties of the rare earth 4f and 5d orbitals in the RERh4B4 (RE = Dy e Er) systems were investigated through high pressure XANES and XMCD experiments at Dy and Er L3 edges. For both compounds, the magnetic signals of the quadrupole (2p3/2->4f) and dipole (2p3/2->5d) contributions to the XMCD spectra progressively decrease as a function of pressure. This behavior was explained in terms of the magnetic exchange interactions between the rare earth ions, which are weakened by changes in the local atomic structure induced by compression of the crystal lattice. In the double perovskite system, it has been shown that compression of Sr2FeOsO6 structure with an ordered crystalline arrangement of iron (3d) and osmium (5d) transition metal ions, allows for continuous and reversible control of magnetic coercivity and saturation magnetization. This effect was explained in terms of enhanced crystal electric fields under high pressure, which alter the Fe-O-Os magnetic exchange interactions and transform the material with an otherwise mute response to magnetic fields into one with a strong coercivity (~0.5 T) and substantial saturation magnetization at pressures above ~10 GPa. Finally, the last part of this thesis is dedicated to the use of chemical and orbital selectivity of XANES technique as a tool to investigate the spin-orbit coupling in Pt (Pt0, 5d9) and Hf (Hf0, 5d2) elements under high pressures. Unlike observed for Pt, the calculated branching ratio determined from the integrated intensities of the Hf L2,3 white lines shows that the spin-orbit coupling increases monotonically as a function of applied pressure. This behavior was related to the superconducting and structural properties displayed by this element at high pressures
Subject: Magnetismo
Dicroismo circular magnético de raios X
Campo elétrico cristalino
Acoplamento spin-órbita
Física de alta pressão
Editor: [s.n.]
Date Issue: 2015
Appears in Collections:IFGW - Dissertação e Tese

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