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dc.contributor.CRUESPUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASpt_BR
dc.identifier(Broch.)pt_BR
dc.descriptionOrientador : Gustavo Paim Valençapt_BR
dc.descriptionTese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimicapt_BR
dc.format.extent130p. : il.pt_BR
dc.format.mimetypeapplication/pdfpt_BR
dc.languagePortuguêspt_BR
dc.typeTESEpt_BR
dc.titleOxidação total do metano sobre catalisadores de paladiopt_BR
dc.contributor.authorSantos, João Batista Oliveira dospt_BR
dc.contributor.advisorValença, Gustavo Paim, 1960-pt_BR
dc.contributor.institutionUniversidade Estadual de Campinas. Faculdade de Engenharia Quimicapt_BR
dc.subjectGás naturalpt_BR
dc.subjectCatalisadores de paládiopt_BR
dc.subjectSuportes de catalisadorespt_BR
dc.subjectCombustãopt_BR
dc.subjectOxidaçãopt_BR
dc.subjectMetanopt_BR
dc.subjectCinética químicapt_BR
dc.subjectCatálise heterogêneapt_BR
dc.description.abstractResumo: A oxidação total do metano foi estudada sobre catalisadores de Pd/?-Al2O3 e Pd/ZrO2, que foram preparados por impregnação incipiente, usando-se PdCl2 ou Pd(NO3)como precursores. O tamanho médio dos cristalitos de Pd foi determinado por adsorção de H2, O2 e titulação do oxigênio adsorvido com H2 a 373 K. Houve concordância entre os resultados obtidos por adsorção e alguns desses foram também confirmados por difração de raios-x e microscopia eletrônica de transmissão. Os tamanhos médios dos cristalitos de Pd ficaram compreendidos entre 2,0 e 12,0 nm. A oxidação dos cristalitos de Pd foi estudada entre 300 e 800 K. Constatou-se que a oxidação da estrutura do Pd inicia-se acima de 373 K e a oxidação total do Pd ocorre próximo a 800 K, com a formação de PdO. Esse método foi utilizado para calcular a fração de átomos de Pd expostos e esses resultados foram semelhantes aos obtidos pelos métodos de adsorção. A cinética de oxidação total do CH4 foi estudada a 550 K e concluiu-se que essa reação é insensível à estrutura do catalisador. Além disso, observou-se que a taxa de reação é inibida pela H2O e CO2. A ordem de reação em relação a H2O é de -1 e -0,7 ou -2,1 para o CO2, dependendo da concentração desse gás. Para todos os catalisadores, a taxa de reação aumentou com o tempo de reação e o estado estacionário foi atingido após algumas horas. Esse fenômeno, chamado de período de ativação, foi atribuído a três fatores: o estado inicial da superfície do catalisador, ao grau de oxidação e a reestruturação dos cristalitos de Pdpt
dc.description.abstractAbstract: The complete oxidation of methane on Pd/?-Al2O3 and Pd/ZrO2 catalysts was studied in this work. The catalysts were prepared by incipient wetness impregnation of alumina or zirconia with aqueous Soll1tions of PdCl2 or Pd (NO3). The average Pd crystallite size was determined by irreversible adsorption of H2 or O2 and by titration of the adsorbed oxygen with H2 at 373 K. The average crystallite size obtained by adsorption or titration was similar to those obtained by x-ray diffraction or transmission electron microscopy. The average Pd crystallite size varied between 2.0 and 12.0 nm. The oxidation of the Pd was studied between 300 and 800 K. The oxidation of Pd begins above 373 K while the total oxidation of bulk Pd occurs around 800 K with the formation of PdO. This method was also used to measure the fraction of exposed Pd atoms. The resu1ts were similar to those obtained by adsorption of H2 or O2 and by titration. The turnover for the complete oxidation of CH4 was studied at 550 K. The TOR varied between 2.0 x 10-1.s-1 and 8.0 x 10-2.s-1 suggesting that the reaction is structure insensitive. In addition, the addition of H2O or CO2 inhibits the reaction. The order of reaction was -1 with respect to H2O and -0.7 or -2.1 with respect to CO2, depending on its concentration. For all the catalysts, the rate of reaction increased with time on stream and the steady-state rate was observed after about 10 hours. This phenomenon, called of activation period, was attributed to three factors: the initial state of the catalyst surface, on the degree of oxidation of Pd and the restructuring of the Pd surfaceen
dc.publisher[s.n.]pt_BR
dc.date.issued2003pt_BR
dc.identifier.citationSANTOS, João Batista Oliveira dos. Oxidação total do metano sobre catalisadores de paladio. 2003. 130p. Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica, Campinas, SP. Disponível em: <http://www.repositorio.unicamp.br/handle/REPOSIP/267457>. Acesso em: 2 ago. 2018.pt_BR
dc.description.degreelevelDoutoradopt_BR
dc.description.degreenameDoutor em Engenharia Químicapt_BR
dc.contributor.committeepersonalnameCruz, Gilberto Marques dapt_BR
dc.contributor.committeepersonalnameSprung, Renatopt_BR
dc.contributor.committeepersonalnameTomaz, Edsonpt_BR
dc.contributor.committeepersonalnamePires, Emersom Luispt_BR
dc.date.defense2003-01-21T00:00:00Zpt_BR
dc.date.available2018-08-02T20:47:53Z-
dc.date.accessioned2018-08-02T20:47:53Z-
dc.description.provenanceMade available in DSpace on 2018-08-02T20:47:53Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Santos_JoaoBatistaOliveirados_D.pdf: 3998208 bytes, checksum: b7ea44bfacf83d3742a1d711c091d763 (MD5) Previous issue date: 2003en
dc.identifier.urihttp://repositorio.unicamp.br/jspui/handle/REPOSIP/267457-
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