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Type: TESE
Title: Oxidação total de metano sobre catalisadores de paladio e estanho suportados em zirconia
Title Alternative: Methane oxidation over zirconia-supported palladium and tin catalysts
Author: Lovon Quintana, Juan Jose
Advisor: Valença, Gustavo Paim, 1960-
Abstract: Resumo: Pd e Sn foram suportados sobre ZrO2 por impregnação incipiente usando Pd(NO3)2.XH2O e SnC4H4O6.XH2O como precursores. Os sólidos foram secados e calcinados a 800, 1100 e 1400 K e caracterizados por ICP-AES, TEM, XRD, TPR, adsorção de H2, O2 e CO e por titulação de oxigênio adsorvido com H2. Nos sólidos contendo Pd ou Pd-Sn calcinados a 800 K as partículas de Pd foram completamente oxidadas formando fases com baixo grau de cristalinidade e os sólidos calcinados a 1400 K a fase ativa foi decomposta a Pd° e sinterizada, formando partículas de Pd com planos cristalinos expostos de baixa densidade Pd(200). A quantidade de O2 adsorvido sobre Pd-Sn ou Sn suportado sobre ZrO2 foi maior que nos sólidos contendo Pd suportado sobre ZrO2. O tamanho das partículas metálicas de Pd determinadas por adsorção de H2 foi maior que nos sólidos contendo Sn. Os testes de reação da oxidação de CH4 sobre catalisadores de Pd e Sn suportados sobre a ZrO2 foram realizados em um reator de fluxo contínuo a pressão atmosférica, na faixa de temperaturas de 450 até 750 K. A atividade catalítica dos sólidos foi dependente das condições de preparação dos catalisadores. Os sólidos Pd-Sn/ZrO2 calcinados a temperaturas = 1100 K mostraram valores de TOR de 2 a 4 vezes maiores do que para Pd/ZrO2 devido à alta capacidade de armazenamento de O2 nos sólidos contendo Pd e Sn. No entanto, com o aumento da temperatura de calcinação a contribuição do Sn diminuiu, sendo praticamente zero a 1400 K.

Abstract: Pd and Sn were supported on ZrO2 by incipient wetness using Pd(NO3)2.XH2O and SnC4H4O6.XH2O as precursors. The solids were dried and calcined at 800, 1100 and 1400K. The solids were characterized by ICP- AES, TEM, XRD, TPR, adsorption of H2, O2, and CO and by titration of adsorbed oxygen with H2. In the solids containing Pd or Pd-Sn calcined at 800 K the Pd particles were made of fully oxidized low crystalline phases and the solids calcined at 1400 K the active phase was decomposed to Pdº and sinterized, with the formation of particles with exposed low density planes such as Pd(200). The amount of adsorbed O2 on Pd-Sn or Sn supported on ZrO2 was higher than that on Pd supported on ZrO2. The size of the Pd particles determined by adsorption of H2 was larger for the Sn-containing samples. The methane catalytic combustion on palladium and tin catalysts supported on ZrO2 was carried out in a flow reactor at atmospheric pressure at the temperatures range of 450 to 750 K. The catalytic activity of the solids was strongly dependent on the preparation conditions. The solids Pd-Sn/ZrO2 calcined at temperatures = 1100K showed values of TOR twice to four times higher than the Pd/ZrO2 due to the high O2 storage capacity of the catalysts containing Pd and Sn. However, with the increase of the calcination temperature the Sn contribution decrease and was null at 1400 K.
Subject: Catalisadores
Oxidação
Cinética química
Catálise heterogênea
Language: Português
Editor: [s.n.]
Date Issue: 2008
Appears in Collections:FEQ - Dissertação e Tese

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