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Type: TESE DIGITAL
Title: Síntese e caracterização de peneiras moleculares para conversão catalítica de etanol em olefinas leves
Title Alternative: Synthesis and characterization of molecular sieves for catalytic conversion of ethanol into light olefins
Author: Anjos, William Lima dos, 1977-
Advisor: Valença, Gustavo Paim, 1960-
Abstract: Resumo: As peneiras moleculares são compostos estruturados amplamente utilizados como catalisadores na moderna indústria química e petroquímica, onde grande parte dos processos envolve catálise. As peneiras moleculares microporosas do tipo SAPO têm mostrado bons resultados em diversos processos de conversão a olefinas leves (eteno, propeno e butenos), devido às suas propriedades de seletividade de forma, adsorção e acidez. O aumento mundial na produção de etanol pode viabilizar sua utilização como matéria prima para conversão catalítica a olefinas leves, que são intermediários importantes para a indústria química com elevada demanda de mercado, essa mudança pode representar uma alternativa viável às rotas petroquímicas que contribuem para o aquecimento global. Neste trabalho foram sintetizadas as peneiras moleculares microporosas SAPO-34, SAPO-35, MeAPSO-34 e peneiras moleculares com estruturas hierárquicas para conversão catalítica de etanol em olefinas leves. A SAPO-34 foi sintetizada usando direcionadores orgânicos estruturais morfolina e trietilamina, variando a razão SiO2/Al2O3 (RSA) em 0,3, 0,6 e 0,9. A SAPO-35 foi obtida com hexametilenoimina mantendo a RSA em 0,3. Na preparação da MeAPSO-34 (Me = Li, Zr, Cu, Ni, Mn e Mg) foi utilizado morfolina com RSA de 0,3 e razão Me/Al2O3 de 0,005. As peneiras moleculares com estruturas hierárquicas foram baseadas na SAPO-34, ordenadas de forma microporosa e mesoporosa usando como direcionadores morfolina e Brometo de N-cetil-N,N,N-trimetilamônio. Os sólidos foram caracterizados por DRX, MEV, fisissorção de N2, FRX, TGA, difratometria de laser, FT-IR e RMN MAS. Os resultados das caracterizações indicaram que as peneiras moleculares SAPO-34, SAPO-35, MeAPSO-34 e as estruturas hierárquicas, apresentaram fases cristalinas com alto grau de pureza. A otimização das condições reacionais para obtenção de olefinas leves, mostrou que a diminuição da temperatura de reação e o aumento do tempo de contato (W/F), favorecem o rendimento a propeno e butenos, sendo a melhor condição experimental a 400 oC e W/F de 82 gcat h mol-1. O rendimento a eteno apresentou tendência de aumento com a diminuição da densidade ácida dos catalisadores, enquanto o propeno e butenos aumentaram com o aumento da densidade ácida. A SAPO-34 sintetizada com morfolina e RSA de 0,3 apresentou o melhor resultado com 23% de rendimento a propeno

Abstract: Molecular sieves are structured compounds widely used as catalysts in modern chemical and petrochemical industries, where most of processes involve catalysis. The SAPO microporous molecular sieves have shown good results in many conversion processes for light olefins (ethylene, propylene and butenes) due to its shape selectivity properties, adsorption and acidity. The worldwide increase in ethanol production may allow its use as raw material for catalytic conversion to light olefins, which are important intermediates for the chemical industry with high market demand, this change may represent a viable alternative to petrochemical routes that contribute to global warming. In this work, microporous molecular sieves SAPO-34, SAPO-35, MeAPSO-34 and molecular sieves with hierarchical structures were synthesized for catalytic ethanol conversion into light olefins. The SAPO-34 was synthesized using organic structural surfactant, as morpholine and trimethylamine, with SiO2/Al2O3 ratios (RSA) of 0.3, 0.6 and 0.9. The SAPO-35 was obtained by hexamethyleneimine with RSA of 0.3. In the preparation of the MeAPSO-34 (Me = Li, Zr, Cu, Ni, Mn, and Mg) was used morpholine with RSA of 0.3 and Me/Al2O3 ratio of 0.005. The molecular sieves with hierarchical structures were based on SAPO-34, ordered in mesoporous and microporous structures using as porosity agents the morpholine and N-cetyl-N,N,N-trimethylammonium bromide. The solids were characterized by XRD, SEM, N2 adsorption at 77 K, XRF, TGA, laser diffraction, FT-IR and NMR MAS. The results of the characterization indicated that the molecular sieve SAPO-34, SAPO-35, MeAPSO-34 and the hierarchical structures showed crystal phases with high degree of purity. The optimization of reaction conditions for obtaining light olefins showed that, lowering the reaction temperature and increasing contact time (W/F), increase the yield of propene and butenes, the best experimental condition was at 400 °C and W/F of 82 gcat h mol-1. The ethylene yield has increased with the decrease of the acid density of the catalysts, as propene and butenes increased with increased of the acid density. The SAPO-34 synthesized with morpholine and RSA of 0.3 showed the best result with 23% of propylene yield
Subject: Etanol
Peneiras moleculares
Olefinas
Editor: [s.n.]
Date Issue: 2015
Appears in Collections:FEQ - Dissertação e Tese

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