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Type: TESE DIGITAL
Degree Level: Doutorado
Title: Preparação e caracterização de filmes compósitos contendo nanopartículas de TiO2 e óxido de grafeno reduzido para estudos da foto-oxidação da água e aplicação em células solares
Title Alternative: Preparation and characterization of composite films containing TiO2 nanoparticles and reduced graphene oxide for photoelectrochemical water splitting studies and application in solar cells
Author: Morais, Andreia de, 1984-
Advisor: Nogueira, Ana Flávia, 1973-
Abstract: Resumo: A Tese de Doutorado visa a desenvolver filmes compósitos baseados em nanopartículas de dióxido de titânio (TiO2) e óxido de grafeno reduzido (RGO) para dois tipos de aplicações: 1) como fotoânodos para estudos da foto-oxidação da água; 2) como camada transportadora de elétrons (ETL) em células solares orgânicas com configuração invertida. Na primeira parte do trabalho, os filmes de nc-TiO2/RGO foram preparados pelo método sol-gel com tratamento hidrotérmico e caracterizados por difração de Raios X, espectroscopia Raman, espectroscopia de absorção no transiente (TAS), técnicas de microscopia e eletroquímica. Em geral, as nanopartículas de nc-TiO2 são predominantemente da forma cristalina anatásio e estão densamente ancoradas sobre as folhas de RGO. Em estudos fotoeletroquímicos, o eletrodo nc-TiO2/RGO (0,1 %) apresentou maior valor médio de densidade de fotocorrente (0,20 mA cm-2 em 1,23 VRHE) em relação aos outros eletrodos, com o aumento de 78 % se comparado ao filme padrão (0,11 mA cm-2 em 1,23 VRHE). Nenhuma evidência sobre sensibilização de TiO2 pelas folhas de RGO foi observada. Os resultados de TAS mostraram um aumento no tempo de vida e rendimento dos elétrons e buracos fotogerados. Em filmes com concentração menor que 0,1 %, o RGO pode atuar como um receptor e transportador de elétrons, diminuindo os processos de recombinação de cargas e contribuindo para uma melhora significativa do valor da densidade de fotocorrente. Na segunda parte do trabalho, os filmes finos e transparentes de TiO2/RGO foram preparados a partir do método sol-gel. Os resultados de caracterização mostraram que as nanopartículas de TiO2 são predominantemente da forma cristalina anatásio. O tamanho e formato das folhas de RGO variam muito e estas estão heterogeneamente distribuídas sobre os filmes compósitos, independente da concentração de RGO. As melhores células solares foram obtidas com filmes de TiO2/RGO (2,0 %), e esse comportamento foi independente do uso de V2O5 ou PEDOT:PSS como camada transportadora de buracos (HTL). As imagens de microscopia de força por sonda Kelvin (KPFM) evidenciaram que a presença de RGO no filme de TiO2 pode promover um deslocamento positivo nos valores de potencial de superfície (SP). Isso sugere que os elétrons são transportados para o substrato condutor, enquanto que os buracos permanecem na superfície dos filmes compósitos. A capacidade de coletar os elétrons pode ser aumentada com a incorporação de RGO na matriz de TiO2, resultando em um aumento da densidade de fotocorrente e da eficiência de conversão de energia dessas células solares

Abstract: The Doctoral Thesis aims to develop composite films based on titanium dioxide nanoparticles (TiO2) and reduced graphene oxide (RGO) for two applications: 1) as photoanodes for photoelectrochemical water splitting studies; 2) as electron transport layer (ETL) in organic solar cells with inverted configuration. In the first part of the work, the nc-TiO2/RGO films were prepared by sol-gel method with hydrothermal treatment and characterized by X ray diffraction, Raman spectroscopy, transient absorption spectroscopy (TAS), microscopy and electrochemical techniques. In general, the nc-TiO2 nanoparticles are predominantly in the anatase crystalline form and densely anchored on the RGO sheets. In the photoelectrochemical studies, the nc-TiO2/RGO (0.1 wt %) electrode had higher average photocurrent density value (0.20 mA cm-2 at 1.23 VRHE) in relation to other electrodes, with increased 78 % compared to standard film (0,11 mA cm-2 at 1.23 VRHE). No evidence for TiO2 sensibilization by the RGO sheets was observed. The TAS results showed an increase in the lifetime and yield of the photogenerated electrons and holes. Therefore, in films with lower concentration than 0.1 wt %, the RGO may act as an electron acceptor and transporter, decreasing the charge recombination processes and contributing to a significant improvement in photocurrent density value. In the second part of the work, thin and transparent TiO2/RGO films were prepared from the sol-gel method and the results indicated that the TiO2 nanoparticles are also predominantly the anatase crystalline form. The size and shape of RGO sheets vary greatly and these are distributed unevenly on the composite films. The best solar cells were obtained with TiO2/RGO (2.0 wt %) films and this behavior was independent of the use of V2O5 or PEDOT:PSS as hole transport layer (HTL). The KPFM images show that the presence of the RGO in the TiO2 film can promote a positive shift in the surface potential (SP) values. This suggests that the electrons are transported to the conductor substrate, while the holes remains on the surface of the composite films. The ability to collect electrons can be increased by incorporating RGO in the TiO2 matrix, resulting in an increase of the photocurrent density and power conversion efficiency of these solar cells
Subject: Dióxido de titânio
Óxido de grafeno reduzido
Nanocompósitos (Materiais)
Fotoeletroquimica
Células solares
Editor: [s.n.]
Citation: MORAIS, Andreia de. Preparação e caracterização de filmes compósitos contendo nanopartículas de TiO2 e óxido de grafeno reduzido para estudos da foto-oxidação da água e aplicação em células solares. 2015. 1 recurso online ( 174 p.). Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química, Campinas, SP. Disponível em: <http://www.repositorio.unicamp.br/handle/REPOSIP/248419>. Acesso em: 29 ago. 2018.
Date Issue: 2015
Appears in Collections:IQ - Tese e Dissertação

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