Orientadores: Meuris Gurgel Carlos da Silva, Melissa Gurgel Adeodato Vieira

Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Química

Resumo: Contaminantes emergentes vem sendo amplamente investigados devido ao seu potencial risco a saúde humana e ao ambiente, mesmo em baixas concentrações. Os antibióticos são uma das classes de fármacos mais utilizados no mundo, e vem continuamente sendo descartados no ambiente e sendo detectados...

Resumo: Contaminantes emergentes vem sendo amplamente investigados devido ao seu potencial risco a saúde humana e ao ambiente, mesmo em baixas concentrações. Os antibióticos são uma das classes de fármacos mais utilizados no mundo, e vem continuamente sendo descartados no ambiente e sendo detectados em efluentes e matrizes aquosas. A cefazolina (CFZ) é um antibiótico muito utilizado tanto na medicina humana quanto na veterinária, e deixa um alto valor residual no ambiente. Tratamentos convencionais tem se mostrado ineficientes ou onerosos para remoção desses contaminantes em baixas concentrações. Assim, esta dissertação avaliou a remoção da cefazolina de matrizes aquosas por adsorção. Para tanto, realizou-se testes de afinidade adsortiva com uma variedade de materiais e biomateriais adsorventes, tendo sido a argila organofílica Spectrogel tipo C a selecionada como material mais promissor. O planejamento experimental de delineamento composto central rotacional foi efetuado para avaliar as melhores condições de concentração inicial (0,132 mmol/L), massa de adsorvente (0,448 g/50 mL solução) e diâmetro do adsorvente (0,655 nm). Ensaios em batelada indicaram que a resistência à transferência de massa em filme externo é a etapa limitante do processo e o modelo de Sips melhor descreveu o sistema no equilíbrio. A capacidade máxima de adsorção (ajuste de Langmuir) foi de 0,877 mmol/g a 25 ºC. Os testes em batelada atingiram uma remoção de 80% em um tempo de equilíbrio de 72 horas. Pelo estudo termodinâmico foi possível observar que o processo é endotérmico e espontâneo. A regeneração térmica foi avaliada, assim como um projeto simplificado em batelada, que indicou a necessidade de 112 g de Spectrogel para um volume de 10 L de solução de CFZ, com remoção máxima de 90%. A adsorção em sistema dinâmico contínuo também foi analisada. Os testes ocorreram em coluna de leito fixo empacotada com Spectrogel. O sistema operando com a condição de concentração inicial de 0,5 mmol/L e vazão de 0,1 mL/ min forneceu a maior capacidade de adsorção da cefazolina (20 µmol/g), porém o sistema com a condição de concentração inicial de 0,3 mmol/L e vazão de 0,1 mL/min promoveu o menor valor de zona de transferência de massa (5,88 cm). O modelo DualSD foi o que melhor descreveu as curvas de ruptura do processo. A modelagem molecular da CFZ foi avaliada, indicando uma molécula estável e pouco reativa, quando comparada a outros fármacos. As análises de caracterização da argila antes e depois do processo de adsorção indicam ser uma argila predominantemente amorfa, não porosa, com baixa área superficial e estável, sem grandes modificações depois do processo

Abstract: Emerging contaminants have been widely investigated due to their potential risk to human health and the environment, even at low concentrations. Antibiotics are one of the most used classes of pharmaceuticals in the world, and have been continuously discarded into the environment and...

Abstract: Emerging contaminants have been widely investigated due to their potential risk to human health and the environment, even at low concentrations. Antibiotics are one of the most used classes of pharmaceuticals in the world, and have been continuously discarded into the environment and detected in effluents and aqueous matrices. Cefazolin (CFZ) is an antibiotic widely used in both human and veterinary medicine, and leaves a high residual value in the environment. Conventional treatments have been shown to be inefficient or costly to remove these contaminants at low concentrations. Thus, this dissertation evaluated the removal of cefazolin from aqueous matrices by adsorption. For this purpose, adsorbent affinity tests were carried out with a variety of adsorbent materials and biomaterials, with the Spectrogel type C organophilic clay being selected as the most promising material. The experimental design of a rotational central composite design was carried out to evaluate the best conditions of initial concentration (0.132 mmol/L), adsorbent mass (0.448 g/50 mL solution) and adsorbent diameter (0.655 nm). Batch tests indicated that the resistance to external film mass transfer is the limiting step of the process and the Sips model best described the system at equilibrium. The maximum adsorption capacity (Langmuir fit) was 0.877 mmol/g at 25°C. The batch tests achieved an 80% removal at an equilibrium time of 72 hours. Through the thermodynamic study, it was possible to observe that the process is endothermic and spontaneous. Thermal regeneration was evaluated, as well as a simplified batch design, which indicated the need for 112 g of Spectrogel for a volume of 10 L of CFZ solution, with a maximum removal of 90%. Adsorption in a continuous dynamic system was also analyzed. The tests took place in a fixed bed column packed with Spectrogel. The system operating with the condition of initial concentration of 0.5 mmol/L and flow rate of 0.1 mL/min provided the highest adsorption capacity of cefazolin (20 µmol/g), but the system with the condition of initial concentration of 0.3 mmol/L and flow rate of 0.1 mL/min promoted the lowest mass transfer zone value (5.88 cm). The DualSD model was the one that best described the process rupture curves. The molecular modeling of CFZ was evaluated, indicating a stable and poorly reactive molecule when compared to other drugs. The clay characterization analyzes before and after the adsorption process indicate that it is a predominantly amorphous, non-porous clay, with low surface area and stable, without major modifications after the process

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