Orientador: Edson Tomaz

Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Química

Resumo: Compostos orgânicos voláteis (COVs) aromáticos são poluentes atmosféricos relacionados a alguns problemas ambientais e de saúde humana. Para reduzir a presença destes compostos na atmosfera, a fotocatálise heterogênea com TiO2 tem sido estudada; entretanto, a degradação de COVs aromáticos...

Resumo: Compostos orgânicos voláteis (COVs) aromáticos são poluentes atmosféricos relacionados a alguns problemas ambientais e de saúde humana. Para reduzir a presença destes compostos na atmosfera, a fotocatálise heterogênea com TiO2 tem sido estudada; entretanto, a degradação de COVs aromáticos leva à desativação do TiO2. Neste sentido, o objetivo desta pesquisa foi alcançar alta degradação de COVs aromáticos por fotocatálise heterogênea, evitando a desativação precoce do catalisador. Os experimentos foram conduzidos utilizando-se TiO2 como catalisador; lâmpada UV-C como fonte de radiação; umidade relativa (UR) para geração de radicais; ozônio como fonte adicional de radicais e como forma de evitar a desativação do catalisador; e, tolueno como representante dos aromáticos. Devido à adição de O3, o tubo de quartzo, ao redor da lâmpada, foi parcialmente recoberto com TiO2 para permitir que os fótons UV-C alcançassem o seio do gás e gerassem radicais provenientes do O3. Sendo assim, foram estudadas diferentes frações de recobrimento do tubo de quartzo, três configurações do reator e diferentes concentrações das variáveis citadas para analisar sua influência na degradação de COVs. Posteriormente, a influência de múltiplas entradas de O3 também foi analisada, assim como o perfil de degradação de tolueno ao longo do comprimento do reator. Por fim, um novo processo foi proposto fazendo-se a combinação de dois reatores em série: ozonização fotolítica seguida de fotocatálise heterogênea assistida por ozônio (O3/UV + O3/TiO2/UV). Adicionalmente, as degradações de xileno e etilbenzeno foram avaliadas nas melhores condições operacionais encontradas para o tolueno. Na configuração O3/TiO2/UV, verificou-se que UR superior a 30 % afetou negativamente a degradação de tolueno e a melhor configuração de recobrimento de TiO2 foi de 90 %. Nestas condições e com concentração de O3 igual a 3,5 % e vazão total de 565 mL/min, a degradação de tolueno chegou a 99,2 %. Foi observado que ao utilizar o processo de reatores em série, O3/UV + O3/TiO2/UV, foi possível manter a degradação de tolueno superior a 90 % mesmo aumentando-se a vazão total, apresentando um ganho ao processo. Também foi possível obter degradação de xileno e etilbenzeno superior a 80 %. Além disso, verificou-se que devido à presença de O3, a desativação precoce do TiO2 foi evitada. Deste modo, as configurações propostas, nesta pesquisa, são passíveis de serem aplicadas para remoção de COVs aromáticos, tanto em ambientes internos quanto para tratamento de efluentes gasosos nos setores de serviço e industrial

Abstract: Aromatic volatile organic compounds (VOCs) are common atmospheric pollutants, and they are related to some environmental problems and human health issues. To reduce their presence in the atmosphere, heterogeneous photocatalysis with TiO2 has been studied; however, aromatic VOCs degradation...

Abstract: Aromatic volatile organic compounds (VOCs) are common atmospheric pollutants, and they are related to some environmental problems and human health issues. To reduce their presence in the atmosphere, heterogeneous photocatalysis with TiO2 has been studied; however, aromatic VOCs degradation leads to TiO2 deactivation. Thus, the objective of this work was reached high aromatics VOCs degradation by heterogeneous photocatalysis, avoiding the earlier catalyst deactivation. The experiments were conducted applying TiO2 as catalyst; UV-C lamp as irradiation source; relative humidity (RH) to obtain radicals; ozone as additional radicals’ source and a way to avoid the catalyst deactivation; and toluene as aromatic representative. Due to the O3 addition, the quartz tube was partially coated with TiO2 to allow the UV-C photons reached the gas bulk forming radicals from O3. In this sense, different coating fractions of quartz tube, three reactor configurations, and different concentrations of the variables cited were analysed to their influence on VOCs degradation. Then, the influence of multiple entrance of O3 was also studied as well as the toluene degradation over the reactor length. Lastly, a new process was proposed doing the combination of two reactors in series: photolytic ozonation followed by heterogeneous photocatalysis assisted with O3 (O3/UV + O3/TiO2/UV). Xylene and ethylbenzene degradation was also evaluated for the better configurations achieved for toluene. In the process O3/TiO2/UV, it was observed that RH higher than 30 % negatively affected toluene degradation and the best coating was 90 %. In these conditions and with O3 concentration equal to 3.5 % and total flowrate of 565 mL/min, toluene degradation was 99.2 %. It was noted that it was possible to increase total flowrate maintaining toluene degradation higher than 90 % if the process O3/UV + O3/TiO2/UV was used. Besides that, ethylbenzene and xylene degradation were superior to 80 %. Also, due to ozone presence the early catalyst deactivation was avoided. Therefore, the processes proposed in this work are possible to be applied to remove aromatic VOCs at indoor ambient and to treat gaseous effluent from service and industrial sectors

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