Orientador: Edson Tomaz

Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Química

Resumo: Os efeitos adversos causados aos ecossistemas e à saúde da população, em decorrência das crescentes emissões de compostos orgânicos voláteis (COVs) ao longo dos anos, têm despertado interesse em diversas áreas pelo estudo e aprimoramento de técnicas que atuem no controle de emissão e na...

Resumo: Os efeitos adversos causados aos ecossistemas e à saúde da população, em decorrência das crescentes emissões de compostos orgânicos voláteis (COVs) ao longo dos anos, têm despertado interesse em diversas áreas pelo estudo e aprimoramento de técnicas que atuem no controle de emissão e na degradação destes compostos. Nesse contexto, um mecanismo amplamente estudado é o da fotocatálise heterogênea, apresentando vantagens frente a outros métodos por ser um meio rápido de degradação que opera a pressão atmosférica e temperaturas próximas a ambiente. Entretanto, principalmente quando compostos orgânicos aromáticos são tratados, problemas como baixos percentuais de conversão e desativação de catalisadores são amplamente enfrentados e, por conseguinte, inviabilizam a aplicação desta técnica em escala industrial. Nesse contexto, a associação da fotocatálise heterogênea com o ozônio surge como alternativa, favorecendo o aumento da eficiência de tais processos fotocatalíticos e evitando a desativação catalítica precoce. Considerando a classe de compostos aromáticos denominada BTEX (benzeno, tolueno, etilbenzeno e xilenos), reconhecidamente poluentes atmosféricos e amplamente utilizados em tintas, vernizes e combustíveis, este trabalho avalia a degradação do etilbenzeno sob fotólise, ozonização fotolítica (UV/O3) e fotocatálise heterogênea associada com ozônio (TiO2/UV/O3). A degradação deste composto somente por fotólise foi considerada desprezível e o sistema TiO2/UV/O3 foi capaz de aumentar o percentual de conversão do etilbenzeno em até 22% quando comparando ao UV/O3. A influência da umidade relativa da corrente de alimentação, da concentração de ozônio, do percentual de recobrimento catalítico do reator e do tempo espacial no percentual de degradação do etilbenzeno foram avaliadas e conversões máximas de 98% foram atingidas. Além disso, no sistema TiO2/UV/O3, as reações de degradação tanto na superfície do catalisador quanto em fase gasosa demonstraram ser relevantes, sendo assim uma condição ótima de 70% de área de recobrimento catalítico foi obtida. A estabilidade do catalisador (TiO2) foi avaliada através de um teste de corrida longa e a conversão do etilbenzeno no sistema TiO2/UV/O3 foi mantida estável durante 50 h contínuas de monitoramento, demonstrando assim que a presença de ozônio foi capaz de retardar a desativação catalítica e pode ser considerada como uma alternativa promissora para a degradação de compostos aromáticos, com potencial para aplicação em maiores escalas. Após as reações fotocatalíticas, análises de caracterização (TGA/DTGA e FTIR) foram realizadas no catalisador e permitiram a identificação dos possíveis compostos adsorvidos na sua superfície

Abstract: The adverse effects caused to ecosystems and population health due to increasing emissions of volatile organic compounds (VOCs) over the years have drawn the attention of several areas by the study and improvement of techniques that act on its emission control and degradation. In this...

Abstract: The adverse effects caused to ecosystems and population health due to increasing emissions of volatile organic compounds (VOCs) over the years have drawn the attention of several areas by the study and improvement of techniques that act on its emission control and degradation. In this context, a widely studied mechanism is heterogeneous photocatalysis, which features advantages over other technologies because it is a fast degradation method that operates at atmospheric pressure and at temperatures close to ambient temperature. However, especially when aromatic organic compounds are treated, problems such as low conversion and catalyst deactivation are largely faced, therefore turns unfeasible the application of this technique in large scale. In this context, the association between heterogeneous photocatalysis and ozone has emerged as an alternative, enhancing photocatalytic processes efficiency and avoiding early catalytic deactivation. Considering the class of aromatic compounds named as BTEX (benzene, toluene, ethylbenzene and xylenes), remarkably known to be air pollutants and widely used in paints, varnishes and fuels, this work evaluates the ethylbenzene degradation under photolysis, photolytic ozonation (UV/O3) and heterogeneous photocatalysis associated with ozone (TiO2/UV/O3). The degradation of this compound by photolysis only was considered negligible and the TiO2/UV/O3 system was able to increase the ethylbenzene conversion percentage up to 22% when compared to the UV/O3 system. The influence of parameters such as the relative humidity of the feed stream, ozone concentration, percentage of catalytic coating area and space time on ethylbenzene degradation were evaluated and a maximum conversion of 98% was achieved. In addition, in the TiO2/UV/O3 system, degradation reactions at both on the catalyst surface and in the gas bulk demonstrated to be significant, thus an optimum catalytic coating area of 70% was obtained. The catalyst (TiO2) stability was assessed trough a long-time running test and ethylbenzene conversion in the TiO2/UV/O3 system remained stable during 50 h of continuous monitoring, thereby demonstrating that the ozone presence was able to avoid early catalyst deactivation and can be considered as a promising alternative to degrade aromatic compounds with potential to be applied in larger scales. After photocatalytic reactions, the catalyst was submitted to characterization analyzes (TGA/DTGA and FTIR) that allowed the identification of possible compounds adsorbed on its surface

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