Orientador: Ana Rita Morales

Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Química

Resumo: A presente pesquisa visou estudar uma alternativa para a melhoria de propriedades do polímero biodegradável poli(adipato-co-tereftalato de butileno) (PBAT) pela preparação de nanocompósitos para o qual o reforço escolhido foi a argila sepiolita. A hidrofilicidade conferida pelos grupos...

Resumo: A presente pesquisa visou estudar uma alternativa para a melhoria de propriedades do polímero biodegradável poli(adipato-co-tereftalato de butileno) (PBAT) pela preparação de nanocompósitos para o qual o reforço escolhido foi a argila sepiolita. A hidrofilicidade conferida pelos grupos silanóis da superfície da sepiolita não permite uma boa interação com polímeros hidrofóbicos, como o PBAT, o que indica a necessidade da modificação superficial da argila com agentes promotores de adesão. Neste trabalho a argila foi tratada com o octadecil isocianato (OI) e o 3-aminopropiltrietoxisilano (APTES) a fim de avaliar o efeito da organomodificação nas propriedades térmicas, mecânicas e morfológicas de nanocompósitos de PBAT. A primeira etapa constituiu na modificação da sepiolita seguida pelas análises de termogravimetria (TGA), calorimetria diferencial exploratória (DSC), espectrofotometria no infravermelho por transformada de Fourier (FTIR), análise elementar e difração de Raios-X (DRX) que permitiram confirmar a organomodificação com os dois agentes químicos, inferir as reações envolvidas e os grupos acoplados na superfície da sepiolita. A sepiolita tratada com OI apresentou maior eficiência no tratamento que o APTES além de apresentar organização dos grupos alquil na superfície da carga, com característica de cristalinidade, que se manteve nos nanocompósitos. Nanocompósitos com 2, 4 e 6 % de argilas foram processados em Drais e prensados, e posteriormente caracterizados por DSC, DRX, TGA, FTIR, microscopia eletrônica de varredura (MEV) e ensaios mecânicos de tração. DSC e DRX permitiram verfificar que não houve alteração do grau de cristalinidade do PBAT ao se adicionar sepiolita com ou sem o tratamento, embora observou-se o efeito nucleante dessa argila. Pela análise TGA verificou-se que a adição das organosepiolitas diminuiram sutilmente a estabilidade térmica dos nanocompósitos, mas sem comprometer a temperatura de processamento. As propriedades mecânicas mostraram que a incorporação da sepiolita sem tratamento ocasionou aumento do módulo elástico, mas comprometeu o alongamento e a tensão de ruptura quando comparado ao polímero puro. Os dois tratamentos permitiram conservar os valores dessas propriedades equivalentes aos do PBAT puro e aumentar o módulo elástico, sendo que o tratamento com OI acarretou em um maior módulo quando comparado às outras amostras com quantidades similares de fase inorgânica. A partir dos modelos de Halpin-Tsai, Maxwell e Russell calculou-se os módulos elásticos teóricos para cada nanocompósito para comparação com os experimentais. O modelo de Maxwell e Russell representaram melhor o sistema estudado. A partir da equação de Halpin-Tsai calculou-se os valores da razão de aspecto da sepiolita nos nanocompósitos, que foram bem inferiores aos esperados, o que sugeriu a presença de aglomerados. Por MEV foi possível observar a presença de cavidades e pontas de fibras na matriz, indicando que, durante o tratamento a sepiolita continha aglomerados que foram separados pelo processamento dos nanocompósitos revelando faces não tratadas, reduzindo áreas de adesão entre carga e matriz. Os bons resultados obtidos no presente estudo revelam o potencial do uso do OI e do APTES como agentes modificadores da sepiolita para reforço do PBAT ou outros poliésteres

Abstract: The present research aimed to study an alternative for the improvement of properties of the biodegradable polymer poly (butylene adipate-co-terephthalate) (PBAT) by the preparation of nanocomposites for which the chosen reinforcement was sepiolite clay. The hydrophilicity provided by the...

Abstract: The present research aimed to study an alternative for the improvement of properties of the biodegradable polymer poly (butylene adipate-co-terephthalate) (PBAT) by the preparation of nanocomposites for which the chosen reinforcement was sepiolite clay. The hydrophilicity provided by the silanol groups on the surface of the sepiolite does not allow a good interaction with hydrophobic polymers, such as PBAT, which indicates the need to modify the clay with adhesion promoting agents. In this study, the clay was treated with octadecyl isocyanate (OI) and 3-aminopropyltriethoxysilane (APTES) in order to evaluate the effect of organomodification on the thermal, mechanical and morphological properties of PBAT nanocomposites. The first step consisted in the modification of sepiolite followed by thermogravimetry (TGA), exploratory differential calorimetry (DSC), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), elemental analysis and X-ray diffraction (XRD) analysis that allowed to confirm the organomodification with both chemical agents, to infer the reactions involved and the coupled groups on the surface of the sepiolite. Sepiolite treated with OI presented higher treatment efficiency than APTES, OI treatment resulted in alkyl groups organization on the surface of the filler, with crystallinity profile, which remained in the nanocomposites. Nanocomposites with 2, 4 and 6 % of clays were processed in Drais and pressed, and thereafter characterized by DSC, XRD, TGA, FTIR, scanning electron microscopy (SEM) and mechanical tensile tests. DSC and XRD permitted to verify that there was no change in the degree of crystallinity of PBAT when adding sepiolite with or without treatment, although the nucleating effect of this clay was observed. TGA analysis showed that the addition of organosepiolites slightly decreased the thermal stability of the nanocomposites but without compromising its processing temperature. The mechanical properties showed that the incorporation of untreated sepiolite caused an increase in elastic modulus, but compromised the elongation and tensile strength when compared to the pure polymer. Both treatments allowed to preserve the values of these properties equivalent to those of pure PBAT and increase the elastic modulus, moreover the treatment with OI resulted in a higher modulus when compared to other samples with similar amounts of inorganic phase. From the Halpin-Tsai, Maxwell and Russell models, the theoretical elastic modulus for each nanocomposite were calculated for comparison with the experimental ones. But the Maxwell and Russell model represented better the studied system. From the Halpin-Tsai equation, the values of the aspect ratio of sepiolite in nanocomposites were calculated, which were much lower than expected, suggesting the presence of agglomeration. From SEM was possible to observe the presence of cavities and fiber tips in the matrix, indicating that during treatment the sepiolite was agglomerated and it was separated by nanocomposite processing revealing untreated faces, reducing areas of adhesion between charge and matrix. The good results obtained in the present study reveal the potential of using OI and APTES as sepiolite modifying agents to reinforce PBAT or other polyesters

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