Orientador: Liliane Maria Ferrareso Lona

Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Química

Resumo: De todos os insetos transmissores de doenças, os mosquitos representam a maior ameaça, pois são capazes de transmitir doenças como malária, febre amarela e dengue. Mesmo que a principal forma de combate à proliferação dessas doenças seja o controle da população de vetores, o uso de...

Resumo: De todos os insetos transmissores de doenças, os mosquitos representam a maior ameaça, pois são capazes de transmitir doenças como malária, febre amarela e dengue. Mesmo que a principal forma de combate à proliferação dessas doenças seja o controle da população de vetores, o uso de repelentes de insetos ainda é fundamental. Embora algumas substâncias repelentes possam ser aplicadas na pele sob a forma de loções, o seu uso é restrito, já que a sua aplicação em bebê não é recomendada. Além disso, o tempo de proteção fornecido por essas substâncias é limitado pela rápida evaporação desses compostos. Assim, a encapsulação dessas substâncias e o seu uso como repelentes ambientais em tintas ou em impregnação de tecidos surge como uma alternativa promissora. A encapsulação pode ser realizada por muitas técnicas, mas a polimerização em miniemulsão é uma técnica simples que permite a formação de partículas poliméricas de dimensões controladas e, sob determinadas condições, possibilita a encapsulação de substâncias. A polimerização em miniemulsão requer uma substância coestabilizadora para minimizar a degradação difusional do sistema coloidal. Existem muitos trabalhos na literatura que evidenciam a eficiência de coestabilizadores como o hexadecano e óleos vegetais, mas até o presente momento não foram encontrados trabalhos que avaliem a eficiência do N,N-dietil-meta-toluamida (DEET) e do óleo de citronela, os quais apresentam propriedades características de um bom coestabilizador, como alta hidrofobicidade. A utilização dessas substâncias como coestabilizadores na formulação da miniemulsão garantiria não somente a minimização da degradação difusional, mas também uma aplicação adicional devido a sua atividade repelente. Portanto, no presente trabalho, propôs-se o estudo da encapsulação do DEET e do óleo de citronela e o desenvolvimento de um sistema termorresponsivo para a liberação sustentada desses ativos encapsulados. Na primeira etapa, buscou-se determinar uma composição de monômeros cuja polimerização resultasse em um copolímero com uma temperatura de transição vítrea (Tg) adequada. Nessa etapa, também se avaliou a influência dessa composição na cinética de copolimerização, massa molar e composição da cadeia polimérica. Na segunda etapa, estudou-se a encapsulação do DEET e do óleo de citronela e a influência desses compostos na cinética de copolimerização, massa molar, Tg, estabilidade coloidal e morfologia das nanopartículas. Concluiu-se que o óleo de citronela não foi um coestabilizador eficiente e que as nanopartículas sintetizadas com o DEET apresentaram a estrutura de nanoesferas ou matrizes poliméricas. Também foi evidenciada a melhora na estabilidade térmica do DEET aprisionado na matriz polimérica. Na terceira etapa do trabalho, a liberação do DEET aprisionado foi estudada. Os filmes poliméricos preparados foram capazes de manter taxas adequadas de liberação por pelo menos nove horas. Os dados de liberação foram ajustados a dois modelos matemáticos e se concluiu que a transferência de massa do DEET para o ar ocorre principalmente por dois mecanismos: difusão fickiana e transporte relaxacional, os quais dependem, entre outros aspectos, da Tg e temperatura de liberação

Abstract: Among all disease transmitting insects, mosquitoes represent the major threat since they can transmit maladies like malaria, yellow and dengue fever. Even though the main way of combating the spreading of these diseases is the control of the vectors population, the use of repellents is...

Abstract: Among all disease transmitting insects, mosquitoes represent the major threat since they can transmit maladies like malaria, yellow and dengue fever. Even though the main way of combating the spreading of these diseases is the control of the vectors population, the use of repellents is fundamental. Although some repellents can be used topically applied, its application is restricted and not recommended for babies. Moreover, the protection time of such repellents is limited to their fast evaporation. Therefore, the encapsulation of these substances and their use in the formulation of paints or in the impregnation of fabrics rise as a promising alternative. The encapsulation of substances can be achieved with a large number of techniques, but the miniemulsion polymerization is a simple technique which allows the formation of polymer particles with controlled dimensions and, under certain circumstances, encapsulate substances. The formulation of this technique requires a substance called costabilizer, which is responsible for the minimization of the diffusional degradation. There are many works in the literature that show the efficiency of costabilizers like hexadecane and vegetable oils, but until the present time, no works were found regarding the efficiency of N,N-diethyl-meta-toluamide (DEET) and citronella oil, which possess some characteristic properties, like high hydrophobicity, of good costabilizers. The use of such substances as costabilizers in the miniemulsion formulation would ensure not only the minimization of the Ostwald ripening, but would also grant an additional application due to their repellent activity. Thus, in the presented work, it was proposed the study of the encapsulation of DEET and citronella oil and the development of a thermo-responsive system suitable for the sustained release of these encapsulated actives. In the first stage of the presented work, a monomer composition, which would ensure the synthesis of a copolymer with a suitable glass transition temperature (Tg), was determined. Also, in this stage, the influence of this composition on the polymerization kinetics, polymer molar mass and polymer chain composition was evaluated. In the second stage of the work, it was studied the encapsulation of DEET and citronella oil and the influence of these substances on the polymerization kinetics, polymer molar mass, Tg, colloid stability and nanoparticle morphology. It was concluded that citronella oil is not an efficient costabilizer and that the structure of nanoparticles synthesized with DEET was of nanospheres or polymer matrices. It was also evidenced the thermal stability improvement of the entrapped DEET. In the third stage of the presented work, the release of DEET was studied. The polymeric films were able to sustain suitable DEET release rates for at least nine hours. The data regarding the release was fitted to two mathematic models and it was concluded that the mass transfer of DEET to the air occurs mainly by two distinct mechanisms: fickian diffusion and relaxational transport, which depend, among other aspects, on the Tg and the release temperature

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